氟在土—水系统中的迁移机理与含氟水的处理研究

【摘要】：本文以对环境和人类健康产生巨大影响的物质之一氟为主要研究对象，选择人类赖以生存的土—水系统为研究环境，采用静态和动态相结合的实验方法，理论分析和实验验证相统一的技术路线，从实验和理论两个方面系统地研究了氟在土—水系统中迁移转化、形态变化、固液相之间物质交换模式、分布特征等规律，揭示了氟在土壤剖面上的分布特征；发现了亚粘土和粉质亚砂土的氟吸附量、形态变化和吸附模式变化之间的关系和变化规律，以及环境体系的pH和Eh与固液相物质交换量之间的关系。探讨了控制氟迁移转化的主要物理化学作用及其影响因素，研究表明，溶解与沉淀的相间转移和吸附是氟在土—水系统中迁移转化的主要模式，在非饱和状态下，CaF_2和CaCO_3的溶解与沉淀反应是制约氟在土水系统中迁移和转化的重要作用，氟与铁铝等的络合反应、含氟矿物的性质和种类(含氟量、溶解性等)、溶液的pH等对氟的迁移转化也会产生重要影响，并初步确定了土壤中吸附与沉淀反应的主导控制溶液氟浓度的界限(液相氟的浓度)，约为10~(-6)(pH=8.5)至10~(-2)mol／L(pH=4.5)。提出并从理论上分析和论证了基于离子交换与吸附原理的配体交换固液分离的饮水脱氟方法，并基此原理制备了两种高效脱氟剂，脱氟剂的条件实验结果表明：Fe(Ⅲ)-Y沸石脱氟剂的脱氟容量可达29mg／g以上，Fe(Ⅲ)-R树脂的脱氟容量可达14mg/g以上，两种脱氟剂对氟有很高的选择性且不产生二次污染，可重复再生利用。综合实验结果提出了两种脱氟剂可能的脱氟、洗脱和再生机理，建立并验证了离子交换与吸附脱氟过程的动力学模型，研究结果为深化脱氟研究奠定了一定的理论基础。