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方钴矿基热电元件的界面模型构建与应力仿真研究

邵笑  
【摘要】:热电转换技术利用泽贝克效应和佩尔捷效应实现电能热能的直接转换,具有体积小,无传动部件,寿命长,无污染等一系列优点,是一种有潜力的能量利用方式。热电效应的转换效率与热电材料的热电优值(Figure of merit,zT)密不可分。近年来,热电领域受到了越来越多的关注,块体材料的zT值也已超过2,理论能量转换效率在400K的温差下可达20%。在块体热电材料中,填充方钴矿(skutterudites,SKD)是一种典型的中温段热电材料,具有原料成本低,环境友好,热电性能优异等优点。然而与材料性能的突飞猛进相比,热电器件设计和集成技术的发展相对落后,这严重限制了热电转换技术的大规模应用。热电器件的基本部件是热电单偶。热电单偶由一个n型单臂和一个p型单臂通过电极连接而成。在高温下,大多数热电材料都会与电极、焊料等发生化学反应,导致界面附近的热、电接触变差,进而导致器件性能衰减甚至失效。因此,需要在热电材料和电极之间引入阻挡层,在减缓扩散反应的同时不影响界面的连接。由于引入的阻挡层材料与相邻材料之间往往存在物理和化学性质上的差异,会产生新的问题。例如在升降温过程中或大温差条件下,由于材料热膨胀系数的不匹配,相邻层的形变量也不同,使得界面产生很大应力,进而导致界面产生微裂纹、界面结合强度下降、甚至断裂。一般地,人们常常通过加速老化、观察界面结合状况、测试界面接触电阻等静态的研究手段评价器件的服役特性,难以评估器件服役过程中的动态服役特性,虽然可以直接判断界面结合状态,但无法得到界面应力随老化时间的变化关系。本论文聚焦具有重要应用价值的方钴矿器件的服役稳定性与可靠性,通过对元件老化前后微观结构演变和力学性能的表征,建立包含微观结构的有限元模型,研究了界面成分和微观结构演变对界面力学性能的影响。主要研究成果如下:1.根据未老化的n型方钴矿/Nb(Zr,Ti,Mo)元件的界面结构,构建了无孔、无反应层的热电元件模型,计算了界面应力与阻挡层材料物理性质参数之间的关系,对不同扩散阻挡层材料进行了比较。结果表明,基于应力最小化的原则,具有与方钴矿材料相近的热膨胀系数、且杨氏模量较小的阻挡层材料易与方钴矿形成稳定的界面。2.基于n型方钴矿/Nb元件老化过程中界面成分与微结构的演化规律,构建了含有孔洞和两层扩散反应层的有限元模型,得到了各界面应力与老化程度的关系。计算表明,孔洞所在界面,即CoSb_2/NbSb_2界面具有最高的应力,且该应力值会随老化时间的增加不断变大。对老化元件的拉伸试验结果表明,断裂面位置位于CoSb_2/NbSb_2界面,且结合强度随老化时间和温度的增加显著降低,与计算结果吻合。该模型同样适用于Zr阻挡层,且获得了类似的结论。3.根据n型方钴矿/Ti-Al元件老化后的界面成分与微结构特点,构建了含孔洞的多层扩散反应层的有限元模型。计算结果显示,n-SKD/AlCo-TiCoSb界面,即孔洞所在界面应力最为集中,且该界面稳定性会随老化时间的增加不断变大。但是在孔洞数较少时,该界面应力增加较不明显。拉伸试验结果表明,断裂面位置与计算结果吻合,均为TiCoSb-AlCo/n-SKD界面,且600℃下25天内的老化对界面结合强度影响很小,部分验证了模型的准确性。


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