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锑化钴基热电元件界面与表面服役行为的研究

初靖  
【摘要】:热电转换技术利用泽贝克和佩尔捷效应实现电能和温差之间的转化,因其无机械结构,工作时无污染等优点而在空间电源、废热回收等领域有广阔的应用前景。近20年来,热电材料获得了迅猛的发展,标志热电材料性能的z T值被不断提高,诸多材料的z T值超过1.5甚至2.0,这为热电转换技术的应用打下了坚实的基础。然而,热电器件热稳定性尚需提高,也制约了热电材料从实验室走向工业界的步伐。热电器件的热稳定性主要包括高温端界面问题和升华问题等。研究热稳定性的主要载体是热电元件。热电元件是在热电材料端面上制备阻挡层、电极连接层等后形成的热电器件基本单元。抑制元素扩散是高温端界面问题的重中之重。目前使用阻挡层来抑制扩散。然而传统的界面设计方法主要是实验试错法,耗时耗力,无法满足日益增长的高性能热电材料器件化的需求。所以当前亟待建立一种能将实验中的界面行为和理论计算相联系的界面设计模型,加快热电器件的研究速度。基于上述情况,本论文围绕中温区最具应用潜力的锑化钴基热电材料,基于反应扩散模型,从理论上解释其界面演化过程,结合计算的方法建立了界面设计模型。通过元件可靠性和器件可靠性验证了模型的准确性,打通了热电器件的“界面设计-元件验证-器件考核”系统化研究路线。此外,多数热电材料在高温下都存元素升华的问题。而元素升华后会在材料表面留下升华层,导致材料的有效截面积减小,性能降低,而有关升华层对器件性能的影响目前还处于空白状态。因此,本论文还系统分析了锑化钴基热电材料的升华行为,模拟了升华层对器件输出的影响。本论文取得的主要创新成果如下:1.根据反应扩散理论,揭示了锑化钴基热电元件中界面反应层的生长机制,根据生长机制中的反应过程和扩散过程建立界面设计模型。在模型中,反应过程中界面反应形成能需要为负,以形成高强度的化学结合;扩散过程中,扩散激活能需要大于目前效果较好的Ti阻挡层的结果,以获得生长速度较低的界面反应层。最终,该模型预测Nb为潜在的优选阻挡层。为了验证模型,我们分别制备了以Nb为阻挡层和以Zr为阻挡层的n型Yb_(0.3)Co_4Sb_(12)元件。在元件界面处形成了分解层(CoSb_2)和界面反应层(Nb Sb_2和Zr Sb_2)。采用两步模型对界面反应层生长进行动力学分析,实验结果表明,Nb元件的扩散激活能(311 k J/mol)远大于Zr元件(242 k J/mol),与界面设计模型预结果一致。基于界面结构,建立界面电阻率分析模型,分析结果显示界面电阻率主要由分解层引起,并首次实现了对界面电阻率的预测。Nb元件在设计使用温度773K下使用需要87年,其界面电阻率才能达到10μΩcm~2。2.制备了p型Ce_yFe_xCo_(4-x)Sb_(12)/Nb热电元件,研究元件在真空加速实验下的界面行为和热电材料成分变化对界面行为的影响。p型元件界面处生成了界面反应层Nb Sb_2,无分解层。动力学分析发现,热电材料成分只对Sb扩散有明显影响。Sb原子在p型元件中的扩散激活(185-204 k J/mol)能远小于n型材料(311k J/mol)。因而p型材料内部的Sb原子可以快速补充界面Sb的损失,阻止分解层的出现。p型元件中材料中Fe含量越高,元件的界面电阻率越低,且界面电阻率与界面反应层厚度线性相关。3.研究了锑化钴基热电材料的升华层。微区XRD结果显示,p型材料升华层为FeSb和FeSb_2,n型为CoSb_2。升华层的生长基于界面反应和元素扩散。动力学结果显示,n型的升华层生长速度远低于p型。p型材料中Fe含量越高,升华层的反应激活能(84-176 k J/mol)越低,扩散激活能(119-146 k J/mol)与Fe含量无关。通过模拟计算分析升华层对器件输出性能的影响。在873K下工作6年,p型Ce Fe_4Sb_(12)器件的内阻变为原来的223%,输出功率降低58%。n型Yb_(0.3)Co_4Sb_(12)器件的内阻变为原来的104%,输出功率减低了5%。4.研究了Nb为阻挡层的单腿器件和模块的可靠性。高温端为869K下,经过1000小时的真空服役,单腿器件内阻增长了约1%,最大输出功率降低了1.8%。热电模块经历高温端为818K的846小时长期服役测试前后性能未发生明显衰减。模块的最高转化效率为10.4%,为目前最高值。在300多个热循环后,内阻上升了0.5%。在5.2A的大电流测试下,模块内阻未发生明显变化。以Nb为阻挡层的模块既保持了优异的稳定性,有具有出色的输出性能。


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