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稀土金属元素掺杂ZnO薄膜制备与磁交换机制研究

陈卫宾  
【摘要】:稀磁半导体(Diluted Magnetic Semiconductors,DMSs),一般指掺入过渡金属元素或稀土金属元素而构成的一类新型半导体材料。氧化锌(ZnO)结晶态材料(薄膜、晶体等)是一种宽禁带半导体材料,具有优异的光学和电学性能,并可通过掺杂实现磁光和磁电特性。因此,ZnO基稀磁半导体材料一直是稀磁半导体研究领域的热点。在过去的十余年间,人们在过渡金属元素掺杂ZnO基稀磁半导体材料研究方面取得了重要进展,不仅获得了具有室温铁磁性的材料体系,而且对其磁性来源和铁磁耦合机理也有了深入的认识。但是,迄今为止,人们对稀土金属元素掺杂ZnO基稀磁半导体的磁性来源和铁磁耦合机理仍没有形成统一的定论,许多科学问题有待于更进一步的研究。本文从基于第一性原理计算的虚拟实验和采用等离子体增强物理气相沉积(ICP-PVD)技术制备稀土金属元素掺杂ZnO薄膜并对薄膜样品进行系统的性能检测表征为核心的实物实验两个方面开展了深入研究,取得了以下四个方面的研究成果:(1)采用第一性原理计算开展了ZnO和Er、Gd、Pm、Nd、Yb稀土金属元素掺杂ZnO结晶态材料体系化学组成、结构与其磁性能关系的虚拟实验,主要计算了上述元素掺杂ZnO结晶态材料体系的电子结构,发现稀土金属元素掺杂ZnO结晶态材料体系的铁磁性主要来源掺入ZnO晶格中的稀土金属离子的4f轨道电子自旋极化,Yb掺杂ZnO结晶态材料体系具有最小的磁矩,而Gd掺杂ZnO结晶态材料体系具有最大的磁矩。(2)采用ICP-PVD系统制备出不同Yb掺杂浓度的ZnO薄膜。采用XRD、AFM、SEM、UV-VIS-NIR、Hall效应测试和SQUID磁测量等技术方法对Yb掺杂ZnO薄膜进行了结构、结晶形貌、光学性能、电学性能和磁性能的检测。结果表明,所制得的Yb掺杂ZnO薄膜结晶质量良好;在可见光范围内,薄膜具有高于85%的透过率;不同Yb掺杂浓度的ZnO薄膜都具有室温铁磁性,当Yb掺杂浓度为1.5at%时,薄膜具有最强的铁磁性,饱和磁化强度达到0.47 emu/cm~3。提高制备过程中O_2分压值,可使Zn_(0.985)Yb_(0.015)O薄膜的饱和磁化强度减小;在H2气氛下对薄膜进行退火处理可使其饱和磁化强度增大,但在O_2气氛下对薄膜进行退火处理可使其饱和磁化强度减小。对Zn_(0.985)Yb_(0.015)O薄膜进行质子辐照实验,结果表明,薄膜的饱和磁化强度随着辐照剂量呈现先变大、再变小的现象,当辐照剂量为6×1015 ions/cm~3时,薄膜的饱和磁化强度达到最大值。系统检测表征结果证明,与VO缺陷相关的点缺陷对Yb掺杂ZnO薄膜的磁性能有着显著的影响。(3)采用ICP-PVD系统制备出不同Gd掺杂浓度的ZnO薄膜。采用XRD、AFM、SEM、TEM、UV-VIS-NIR、Hall效应测试、SQUID磁测量等技术方法对Gd掺杂ZnO薄膜进行了结构、结晶形貌、光学性能、电学性能和磁性能的测试。结果表明,所制得的Gd掺杂ZnO薄膜结晶质量良好;在可见光范围内,薄膜具有高于80%的透过率;不同Gd掺杂浓度的ZnO薄膜都具有室温铁磁性。对于Zn_(0.98)Gd_(0.02)O薄膜,其导电特性随着制备过程中O_2分压的增大而迅速降低,铁磁性也随着制备过程中O_2分压的增大逐渐变弱。在不同气氛下对Zn_(0.98)Gd_(0.02)O薄膜进行不同温度退火处理的实验结果表明,经O_2气氛下退火处理后,Zn_(0.98)Gd_(0.02)O薄膜的铁磁性随着退火温度的升高而逐渐减弱,当退火温度为850℃时,薄膜的铁磁性完全消失;经H2气氛下退火处理后,薄膜的铁磁性随着退火温度的升高而逐渐增强,退火温度越高,薄膜的铁磁性越强。上述系统检测表征结果表明,与VO缺陷相关的点缺陷对Gd掺杂ZnO薄膜的磁性能同样有着显著的影响(4)采用第一性原理计算工具VASP计算了不同荷电量的VO、VZn和Zni缺陷对体系铁磁稳定性的影响,结果表明只有单电离的VO缺陷会增强稀土金属离子之间的铁磁耦合交换,其它类型的点缺陷对体系的铁磁耦合交换不产生明显的作用。通过电子顺磁共振谱、X射线光电子能谱和光致发光谱等检测进一步证实了,对于稀土金属元素掺杂ZnO薄膜,VO缺陷可以调节其铁磁耦合。根据系统的虚拟实验和实物实验的结果,作者提出了稀土金属元素掺杂ZnO结晶态材料体系的铁磁交换模型,其核心思想是这类材料体系的铁磁性来源于束缚在VO缺陷周围的局域电子与稀土金属离子的4f轨道电子之间的铁磁耦合作用。


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