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高性能钙钛矿光电器件制备与电荷损失机制研究

李一明  
【摘要】:有机无机杂化钙钛矿材料因其本身优异的光电性质分别在发光、激光、光电探测和光伏等领域展现了出色的发展价值。钙钛矿器件性能的好坏主要取决于钙钛矿活性层的质量,因而改善钙钛矿材料结晶质量和探索新型高性能钙钛矿材料成为影响钙钛矿器件发展的关键问题。在优化器件工艺的过程中,器件内部的电荷动力学过程以及电荷损失机制等机理问题也因为能够指导器件的优化方向而逐渐成为研究者们关注的重点。本论文的工作围绕提高钙钛矿材料结晶质量、发展新型钙钛矿材料以及探索器件内部工作机理展开,取得了以下成果:(1)发展了一种具有普适性的制备高质量钙钛矿材料的方法:通过引入表面富氧的绝缘氧化物基底(例如:水解Al2O3和SiO2等)并利用界面铅-氧原子相互作用来改善钙钛矿材料的结晶质量。该方法同时适用于不同组分的钙钛矿多晶和单晶体系。利用此方法可以获得超过5 μm的超长载流子扩散长度以及更低的缺陷态密度和非辐射复合过程的多晶钙钛矿薄膜。这种钙钛矿薄膜展现出更好的激光和光电探测性能,为其在发光、激光和光电探测领域提供了广阔的应用前景。(2)我们在SCN阴离子层状钙钛矿材料(例如:Cs2Pb(SCN)2I2)中发现了一个有趣的自发纳米相分离现象。发现了一种以纳米CssbI3相存在于无机框架层之间的新型电荷转移通道,可以有效地加速2D SCN钙钛矿材料的层间电荷转移过程。基于此,我们研究了 SCN阴离子层状钙钛矿的光伏和光电探测特性。基于Cs2Pb(SCN)2I2的平面太阳能电池实现了 4.24%的高光电转换效率,该效率高出先前报道的纯长阳离子2D钙钛矿器件数倍。在光电探测领域,与常规阳离子层状钙钛矿甚至3D钙钛矿器件相比,Cs2Pb(SCN)2I2多晶薄膜横向结构器件具有更高的光电探测能力,更快的响应速度,高达105 Hz的带宽以及出色的光电稳定性。此外,我们还发现该薄膜探测器具有独特的极化偏振光响应。这些出色的光电特性为阴离子二维钙钛矿材料系统应用于高效光电器件领域提供了广阔的前景和价值。(3)此外,我们探索了 SCN材料在发光领域的应用潜力。发展了一种通过引入和调控纳米相结构来实现克服基于SCN的层状钙钛矿材料(例如:MA2Pb(SCN)2I2)本身发光极限的方法。我们发现,由于相分离而产生的低浓度纳米级发射中心可以自发地存在于该钙钛矿体系中。这些低带隙中心表现出量子阱发射行为并且具有较高的二阶辐射复合率。此外,我们引入了从纳米结构基底所产生的内部应力,以增强相分离的程度,从而改善SCN层状钙钛矿材料发光。由此获得的高发光性能表明,阴离子层状钙钛矿体系也可以通过纳米级的相调控而成为发光材料中很有潜力的候选者。(4)最后,我们提出了一种新的器件表征分析方法,可以从电瞬态测量中定量地提取光电器件中的电荷动力学特性和电荷损失机制(例如:电荷抽取和电荷收集量子效率、体相吸收层的缺陷态密度等)。这种方法已经成功地用于研究常规商业化硅太阳能电池、目前新兴的铜锌锡硫硒(Cu2ZnSn(S,Se)4)薄膜太阳能电池以及钙钛矿太阳能电池中,并有能力拓展到其他类似结构的光伏器件。因此,这项工作为全面深刻研究太阳能电池中电荷-载流子动力学物理过程和电荷损失机制提供了可靠的途径,并在其他光电器件中具有潜在的应用前景。


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