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NO自由基及CS~+分子离子的结构与光谱

刘红平  
【摘要】:自由基分子及分子离子光谱在天体演化、化学反应动力学、医学等方面具有重要意义。本论文先介绍双原子分子~(14)N~(16)O、~(15)S~(16)O的激光磁共振光谱测量及~mN~nO(m=14,15;n=16,17,18)光谱数据的同位素分析,然后介绍瞬态分子离子CS~+的速度调制激光电子吸收光谱的测量及其数据分析。 NO作为少数几个稳定自由基分子之一,一直被物理学家和化学家所重视,并得到广泛的研究。近十多年来,NO作为信号传递分子在有机生命体中的重要作用又使它成为新的研究热点。人们运用各种光谱技术对NO在各波段的光谱进行了大量的研究,获得了一些重要的分子结构参数,但却没有一组公认准确统一的分子参数可供使用,也不能同时获得分子参数γ和A_D。本论文报道我们获得的自然丰度下N~(16)O的中红外LMR光谱,并采用最新的联系各同位素分子参数的标度函数将所有已发表的光谱数据和我们测量的实验数据实现统一的标识分析,通过对所有数据的完整一体的最小二乘拟合,得到了迄今为止最完备、最精确的~mN~nO(m=14,15;n=16,17,18)系列分子的结构参数,这些参数的精度与文献结果相比提高了1-2个量级,其中许多参数都是首次获得的。由确定的分子参数我们还制定了中红外频率标准,与NIST光谱数据的偏差值在10~(-5)-10~(-4)cm~(-1)量级。 CS~+在研究诸如彗星等天体的诞生、演化和死亡过程具有重要意义。CS在大气及星际介质中都被观测到,而它的单价正离子CS~+天文光谱却至今尚未被发现。这是因为我们对CS~+的光谱及结构缺乏了解,对CS~+的实验室光谱研究也进展甚少。我们利用双差分速度调制激光光谱技术,首次获得了CS~+A~2∏(v=1)-X~2∑~+(v=0)高分辨电子吸收光谱。但是CS~+电子跃迁光谱A~2∏(v=1)-X~2∑~+(v=0)的标识相当困难,因为不同的带系重叠在一起,而我们的实验中谱线的相对强度又无法测量。最为困难的是上态A~2∏_(1/2)(v=1)还受到X~2∑~+(v=10)态的强烈扰动,使得上态的转动能级畸变,谱线变得更加复杂。


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