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溴代烷烃分子的光解动力学研究

朱荣淑  
【摘要】: 本学位论文报道了作者在攻读博士学位期间的主要研究工作。在攻读博士学位期间,作者主要从事分子的光解动力学研究,在导师的指导下建立了一套离子速度影象装置,并在新建立的装置上开展了系列溴代烷烃的紫外光解动力学研究,获得了一些富有意义的研究成果。我们的结果直观的显示了溴代烷烃分子与光相互作用的动力学过程。本文的具体内容主要包括两个部分: 1、离子速度影象装置建设部分 (1)离子透镜的设计离子透镜设计是通过利用Simion7.0应用程序包完成的,利用该程序包对电场中离子的空间分布进行模拟“聚焦”,从理论上设计出了具有高效聚焦效果的离子透镜,聚焦空间分辨率优于1%。通过对大量离子模拟聚焦,定性的分析了离子透镜各参数的相互影响及离子透镜的特性,这对实验的顺利进行有极大的指导意义。 (2)系统测试与校准通过对分子束性质的测量以及对标准分子的动力学研究,证明了新建立的离子速度影象装置性能良好、具有高效聚焦效果并且实验数据可靠。通过校准,得出了实验装置中聚焦电压比值V_E/V_R=0.71,成象放大系数N=1.04。 2、实验部分 (1)利用REMPI-TOFMS方法测量了C_2H_5Br、n-C_3H_7Br、n-C_4H_9Br、n-C_5H_(11)Br、i-C_3H_7Br在234及267 nm光解产物分支比,研究了分支比随波长和分子结构变化的关系,并结合ab initio理论计算,定性的分析了解离产物与势能面的相关性。 (2)利用离子速度影象技术测量了CCl3Br在267 nm的光解产物速度分布,得到β(Br)=-0.48和β(Br~*)=1.44。并由此分析了产物的解离通道以及相互耦合关系。 (3)利用离子速度影象技术测量了CH_2ClBr在231-267 nm的光解产物速度分布。结果表明产物Br~*主要与平行跃迁相关,随波长增长变化不大;产物Br也主要与平行跃迁相关,但主要是通过平行跃迁耦合而来,这种耦合相关随着波长增


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