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1,8-萘啶衍生物及其d~(10)金属配合物:合成、结构及光物理性质

陈勇  
【摘要】: 一价铜配合物由于多样的结构和丰富的光物理性质引起了人们的广泛关注。一价铜的配位数一般为2、3或者4,常见的配位构型包括直线型、平面三角形、四面体构型等。根据配体的不同,MLCT、LMCT、LLCT或者MC态都可能是能量最低的电子激发态。因此,研究一价铜配合物的结构与激发态性质之间的关系,金属-金属、金属-阴离子/溶剂之间弱相互作用对光谱性质的影响对它们的实际应用有重要意义。1,8-萘啶及其衍生物的两个配位氮原子之间距离为2.307 ?,可以作为单齿、双齿螯合或者双齿桥联配体,用来构筑具有短的金属-金属距离的二核或者多核功能配合物。本论文设计合成了四个1,8-萘啶基配体、九个1,8-萘啶基铜配合物、五个1,8-萘啶基锌配合物,通过X-射线单晶衍射分析确定了配体L2和所有配合物的晶体结构,对这些化合物的结构、基态和激发态性质进行了研究,取得了一些有意义的结果: 1.首次发现化合物L2在固态时有很好的共平面性,两个萘啶芳香环通过亚氨基桥相互作用,形成一个大的共轭体系。这种共轭作用对溶剂非常敏感,使化合物L2具有两组溶剂依赖的吸收和发射峰,与常见的分子内电荷分离或者质子转移引起的双荧光不同,在获得大量实验数据的基础上,确认这种双荧光起源于化合物在基态的构象平衡。 2.控制反应物的比例,合成了一系列单核、双核、四核铜(I)配合物。研究了它们的结构和光物理性质的关系。这些化合物在固态或溶液中光激发产生长寿命、高量子产率的3MLCT态发光。其中四核铜(I)配合物Cu-8和Cu-9的发光寿命达到微秒级,量子产率比双核铜(I)配合物提高四十倍,并且对空气和光照都非常稳定,这些结果表明多核铜(I)配合物中金属-金属距离对提高配合物稳定性和发光量子产率有重要影响。 3.以Zn(OAc)2、ZnCl2或者Zn(ClO4)2为原料,合成了一系列中性或者离子型锌(II)配合物,发现阴离子在自组装过程中起重要作用。通过分子内和分子间氢键作用控制分子组装方式,形成分子对或者分子线,进而由芳香环之间的π-π堆积自组装成二维面或者三维网状结构。


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