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固体氧化物燃料电池阴极的制备及性能的研究

卢自桂  
【摘要】: 燃料电池是将化学能直接转化为电能的电化学装置。它利用氢或天 然气及碳氢化合物为燃料,从而产生电能。从原理上说,燃料电池不受 卡诺循环的限制,具有能量转化效率高(可达到50~80%)和环境友好(即 很低的NO_x,SO_x和噪音污染)等传统热机从本质上所无法比拟的优点。 固体氧化物燃料电池是第四代燃料电池。从原理上讲,固体氧化物 燃料电池是最理想的燃料电池类型之一,这是因为固体氧化物燃料电池 采用全固体的电池结构,避免了使用液态电解质所带来的腐蚀和电解质 流失等问题;其次,电池在高温(800~1000℃)下工作,电极反应相当 迅速,无需采用贵金属电极,因而电池成本大大下降。同时电池在高的 温度下工作,电池排出的高质量的余热可得到充分利用,即既可以取暖 也可以与蒸汽轮机联用进行循环发电,能量综合利用效率可从单纯的50% 提高到80%以上;更为突出的优点是它的燃料适用范围广,不仅可以用 H_2,CO等燃料,而且可直接用天然气(甲烷),煤气化气,碳氢化合物 甚至其他可燃烧的物质,如NH_3,H_2S等。目前SOFC的主要问题是电 池组装相对困难,其中由高温和陶瓷材料脆性引起的技术难题较多。如 果将燃料电池的工作温度降至600~800℃左右,就可以用不锈钢作阴阳 极连接材料及导气槽。另外,燃料电池在600℃附近工作,电极上的积 碳问题也可以避免。 但随着工作温度的降低,电池的反应性能也随之下降,这表现在电 解质欧姆电阻的增大和电极极化电阻的增大。而阴极的极化电阻增大尤 为明显。因此,如何改进阴极性能成为人们所关心的科学问题之一。本 论文围绕这个问题做了如下一些工作: 1、用交流阻抗、极化等电化学方法以及扫描电镜等研究了各种阴极 制备条件如印刷网目数、黏结剂种类、阴极焙烧温度、锰酸镧阴极 11 中国科学院硕士学位研究生学位论文 材料(LSM)制备方法、颗粒大小等对阴极性能的影响。结果得到 当阴极厚度为20J0 p,孔隙率为40-50%,阴极焙烧温度为1300 oC时,阴极性能最佳。用固相反应法和溶胶凝胶法制备了不同粒度 大小的锰酸湖(LSM)颗粒,发现用溶胶凝胶法制得的颗粒分布较 窄,用此颗粒制备的阴极有较均匀的孔分布,阴极性能较好。 2、在最佳制备条件下研究了不同Yp。稳定的ZrO。(YSZ)添加量 和阴极性能的关系。发现在纯锰酸锡中加入YSZ,氧离子导电材料, 能使电池的电化学活性区,即电极.电解质.气体,三相反应界面向 空间扩展而增大,从而提高了阴极的反应性能。但另一方面YSZ的 掺入使复合电极的电导下降,电极平面电阻增大。当YSZ含量增大 到一定值时,由于平面电阻过大,有效阴极面积减小,阴极性能反 而下降。实验得出当YSZ添加量为40Wt%时,复合电极性能最好。 并发现在双层电极中,YSZ的添加改变了氧还原反应的速度控制步 骤。 3、为了克服电化学电阻和欧姆电阻随YSZ添加的不同变化方向的 矛盾,提出了双层复合电极制备方法。双层复合电极一层为YSZ+LSM 的功能层主要提供电化学反应区,另一层为纯LSM起电流收集作 用。由于纯的锰酸调层不仅起到收集电流的作用降低欧姆电阻,而 且起着提高电极电化学活性的一定作用。因此保证了功能层在高的 YSZ含量时,一方面具有大的有效的三相界面,同时又具有小的欧 姆电阻。500LSM巧0%YSZ/LSM双层复合电极性能显著提高。在 950oC下极化电阻为 0.3 O.cm‘,已经达到相当的电化学活性,但在 800 C中温下使用,极化电阻为 1.74 Q.cm\仍较大。


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