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微波技术在甲烷转化过程中的应用

徐云鹏  
【摘要】: 甲烷储量丰富,对其转化的研究具有重要的理论和实际意义,本论文将微波技术应用于甲烷转化过程中,主要在微波加热甲烷氧化偶联反应和常压微波放电甲烷转化反应两个方面作了一些探索性工作。 研究工作中首次发现一种在微波场下显示出独特的甲烷氧化偶联反应活性的催化剂—LiCl/SiO_2,其在微波加热下甲烷氧化偶联反应的产物中含大量的乙炔,乙炔选择性可高于乙烯,而电炉加热反应的C2烃产物主要为乙烯,而且在相同反应气体组成和空速下,该催化剂在微波加热下反应所能取得的总C2烃产率(15.1%)高于常规电炉加热下的最高反应结果(10.9%)。我们以此催化剂作为研究重点,通过在线质谱、XRD、物理吸附、红外测温等手段和技术证明了固体催化剂在微波加热下存在微波热点效应,指出微波热点效应是催化剂在微波加热下反应活性不同于常规电炉加热的主要原因。 通常连续微波放电下甲烷转化反应在负压下进行,我们自行设计了一种常压微波放电反应器,实现了甲烷在常压连续微波放电下的转化。本论文考察了这种常压微波放电下的甲烷转化过程。实验结果显示纯甲烷气体、甲烷和氢气混合气作为反应原料气时甲烷转化的主要产物为乙炔。氢气能够抑制甲烷转化过程中积碳的生成,促进甲烷的转化,C2烃的单程产率可达54.2%,而在SiO_2催化剂存在下能够获得70.6%的C2烃产率。甲烷和二氧化碳混合气及甲烷和氧气混合气在常压微波放电下反应的主要产物是CO和H_2,催化剂的存在能够促进甲烷和CO_2的转化。实验借助在线质谱检测手段对纯甲烷,甲烷和氢气、二氧化碳、氧气混合气在常压微波放电下各自的反应过程和机理进行了考察和探讨。另外本论文还对一种从甲烷合成纳米碳管的新方法一常压微波放电增强化学沉积法进行了初步考察。


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