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负载型氮化钼催化剂上简单的分子吸附和活化的红外光谱研究

吴自力  
【摘要】: 过渡金属氮化物在许多氢参与的反应中表现出类贵金属催化性能,如HDN、HDS、加氢和异构反应等,但是针对这些反应的机理的研究报道却很少。本论文以原位红外光谱手段为主,对比考察了一些简单分子在氮化态和还原钝化态Mo_2N/γ-Al_2O_3催化剂上的吸附和反应行为,目的是为了更深入地了解新鲜态氮化物催化剂的表面性质和为相关的反应机理提供初步的解释。 CO吸附量热结果表明氮化态Mo_2N的表面活性位分布比还原钝化态催化剂的更不均匀,其表面存在低价Mo位和活泼N位,而还原钝化态催化剂表面主要存在高价Mo位。 噻吩以η~1(S)模式吸附在Mo_2N/γ-Al_2O_3表面配位不饱和(cus)的Mo位上,在有H_2情况下,氮化态Mo催化剂对噻吩表现出较高的反应性,这被归因于其高的表面活性中心密度和特殊的电子性能。噻吩的表面反应使得催化剂表面被硫化,并产生σ键合的表面C_4物种,这些被认为是氮化物催化剂在噻吩HDS反应中失活的原因。H_2S对氮化钼表面位的影响较噻吩更明显。被硫化的Mo_2N/γ-Al_2O_3,催化剂表面存在两种不同性质的硫物种:可与NH_3反应而置换和不可置换的硫物种,被硫化的催化剂经过先氧化再氮化的方法能完全恢复其表面性质。 通过对丁二烯和1-丁烯的吸附物种的研究,认为Mo_2N上丁二烯的选择加氢机理可以通过竞争吸附机理来解释,即双π吸附的丁二烯能强烈抑制1-丁烯的吸附及其进一步的加氢和异构,从而高选择地得到1-丁烯。 1-丁烯的低温吸附实验表明,1-丁烯的表面异构反应主要发生在氮化态Mo_2N/γ-Al_2O_3的表面cus Mo位,并可能经历了一烷基中间物,与贵金属催化剂在丁烯异构反应中的行为相似。


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