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毛细管电泳分离条件优化和谱图信息提取的化学计量学方法研究

熊建辉  
【摘要】: 毛细管电泳是近二十年来迅速发展起来的一种微分离分析方法,而化学计量学在毛细管电泳中的应用越来越重要。本论文以小波变换、遗传算法为主要方法对毛细管电泳分离条件优化和信息提取进行研究,具有非常重要的学术意义和应用价值。 本文首先建立了一种基于小波变换的毛细管电泳电渗流淌度测定新方法。研究了毛细管电泳分离过程中电流的变化规律,对分离电流进行了样条小波变换,并利用其微分性质获得了电流突变时间,从而计算得到电渗流淌度。与中性物标记法相比,相对偏差在2.5%以下。在上述基础上,将小波变换和前向多层神经网络结合构造了小波神经网络,基于毛细管电泳法测定得的人尿中核苷含量,对健康人和乳腺癌病人的分类作了研究。结果表明,本方法对随机选取的训练集的识别率达到100%,相应的预测集判别正确率在96%以上,大大高于主成分分析法。与经典的前向多层神经网络方法相比,小波神经网络具有更强的信息提取和逼近能力。 本论文建立了基于实数编码遗传算法的毛细管电泳分离条件多参数优化方法,离散小波神经网络结合正交试验设计用以建立分离模型,遗传算法用于模型的最优搜索,并将其用于2-(9-咔唑)-乙基氯甲酸酯衍生化氨基酸的胶束电动力学色谱分离优化,归一化分离度积提高了12.5%。结合功效函数方法,建立了手性毛细管电泳多指标同时优化方法,对肾上腺素对映体实现了分离度、迁移时间和峰灵敏度的同时优化,总功效函数值提高了10.4%。考虑到手性毛细管电泳分离机理的复杂性,本文又提出了不依赖于统计模型的二进制编码遗传算法多目标优化策略,并应用于华法令对映体的分离优化。 手性试剂浓度是影响毛细管电泳对映体分离的一个重要因素,同时考虑溶质迁移的热力学和动力学性质,导出了对映体分离度为最大值时的最佳手性试剂浓度方程,为毛细管电泳手性分离优化提供了理论依据。 以有机溶剂替代水作为分离介质,是近年来提高毛细管电泳分离选择性的一种重要方法。本文研究了非水毛细管电泳中电渗流及酸性溶质迁移规律,并与水溶液毛细管电泳进行了比较,将其应用到非甾体抗炎药和维甲酸异构体的分离分析中。


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