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飞秒实时探测技术研究小分子里德堡态动力学

尹淑慧  
【摘要】: 分子激发态在分子反应过程中起着重要的作用。研究分子激发态结构、特性和动力学是原子分子物理学科学研究的重要前沿,对阐明化学反应的机制、规律和产物的特性有着重要的意义。用激光多光子电离方法研究分子的高里德堡态光谱,光解离和光电离过程是近年来大家感兴趣的问题之一,文献已报导了许多研究,包括测定其电离离子产物及它们的内能分配和反应机理等。 本文利用飞秒激光双色泵浦和共振增强多光子电离探测研究了一系列小分子,包括OCS,CS_2,NH_3,CF_3I和C_6H_6的里德堡态光解动力学,获得了这些小分子一些里德堡态的寿命,并对这些里德堡态的消激发机制进行了探讨。取得了一些新结果: 1.首次利用飞秒(2+1')共振增强多光子电离方法(泵浦光中心波长约268nm,探测光中心波长约402nm)获得了OCS[~2Π_(1/2)]4pπ(~1Σ~+)υ_1=1里德堡态的寿命为τ=1071±11fs。其皮秒级的衰减过程表明该激发态是一个预解离态,预解离机制可能是由于束缚的势能面与一排斥的势能面形成交叉。 2.在两个激发波长下研究了CS_2分子6sσg里德堡态预解离动力学,在265nm,得到的寿命为409±6fs,在267.5nm,得到的激发态的寿命为1034±31fs。265nm双光子激发到CS_2的[1/2]6sσg里德堡态,267.5nm双光子激发到[3/2]6sσg里德堡态。本实验结果为研究6sσg里德堡态的势能面提供了一些有价值的信息。 3.NH_3的泵浦-探测实验研究,266nm双光子过程能够将分子激发到(?)'1A_1里德堡态,400nm双光子过程能够将分子激发到(?)~1A_2~″态。对离子信号强度随泵浦-探测延迟时间的瞬态变化进行数值分析,400nm泵浦266nm探测的(2+1')过程获得的衰减常数为68±12fs,为(?)~1A_2~″态的寿命,266nm泵浦 飞秒实时探测技术研究小分子里德堡态动力学 40onm探测的(2+l,)过程获得的衰减常数为1053士156fs,为若‘IAI’态的寿 命。讨论了若,IAI‘里德堡态通过无辐射祸合跃迁到入’A三振动激发态的预解 离机理。 4.研究了C巧I分子的电离一解离动力学。265lun泵浦光的双光子吸收过程子将 cF3I分子激发到5P矛7:。亡n司里德堡态,从这个里德堡态上又吸收一个 或两个398lun的探测光子发生电离,之后母分子离子解离生成碎片离子。 即实验中观测到的碎片离子cF3+和I+是由母分子离子碎片化产生,其中cF3十 为(2+l’)激发过程,I+为(2+2‘)激发过程。CF3十和I+的离子信号强度随泵 浦一探测延迟时间的瞬态变化的数值分析表明,5P护7s。广nl司里德堡态的 寿命约22Ofs,该态是通过与其他态相祸合而衰减,祸合的态可能为某些离 子对态(ion一pair state),实验测得该祸合态的寿命大于30Ps。。 5.以400及2“nIn飞秒脉冲激光结合泵浦一探测飞行时间质谱方法研究了苯电 子态内转换动力学。获得了苯52态及由52态无辐射跃迁布居的51态的寿命 分别约50fs及6.5士0.2Ps,讨论了S:及S:电子态的消激发机理为由相应势能 面间的锥形交叉引起的内转换。


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