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疏水有机化合物在土壤—水体系中吸着、迁移的液相色谱法研究

郭荣波  
【摘要】: 疏水有机化合物(Hydrophobic Organic Compounds,HOCs)在土壤上的吸着(Sorption)对其在土壤—水体系中的迁移、转化、生物利用等有着非常显著的影响,土壤/水分配系数是评价HOCs在土壤上吸着能力的度量参数。在本论文中,我们对液相色谱方法应用于土壤/水分配系数的测定和预测分别进行了研究,对获得土壤/水分配系数的方法进行了发展。 首先,运用理想非线性色谱理论对土壤柱液相色谱法(SCLC)测定土壤/水分配系数进行了发展,通过SCLC法一次台阶或脉冲进样得到的穿透曲线进行简单数值积分,就可以测定出HOC的吸着等温线。该方法在两个方面优于传统的批量平衡法,该法可以对低浓度范围内的吸着等温线进行测定,同时它可以研究化合物的迁移行为。通过SCLC法与传统的批量平衡法和土壤柱色谱法的平行对比证明,SCLC法不仅在操作性能上优于传统方法,而且SCLC法能够提供吸着、迁移更丰富的信息。 其次,对高效液相色谱法(HPLC)和SCLC法应用于预测土壤/水分配系数进行了发展。采用不同选择性HPLC色谱柱上的保留参数作为分子描述符,发展了多柱HPLC法预测土壤/水分配系数,解决了传统HPLC预测法仅适用于结构类型相似化合物的局限性。另外,采用五种性质差异很大、具有广泛代表性的土壤样品,对纯水、甲醇-水二元溶剂两种流动相体系下SCLC法预测土壤/水分配系数进行了研究,结果证明,SCLC法完全可以用于土壤/水分配系数的准确预测。 最后,运用线性溶剂化能(LSER)方法,从分子作用力水平上对土壤-HOCs间的分子间作用力进行了定量表征。结果发现,范得华力和氢键受体碱性是控制HOCs在土壤上吸着的主要作用力。并采用LSER第一次评价了HOCs-土壤吸附介质间的分子作用力特征,并对平面结构对HOCs在土壤上吸附的贡献进行了定量估计。同时对土壤溶液对HOCs在土壤上吸着的影响进行作用力分析,发现土壤溶液可以通过改变土壤表面或水相的性质而影响HOCs在土壤上的吸着。


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