乙烯酮的光解动力学研究和CO-HCI碰撞传能中的量子干涉效应实验研究

【摘要】：乙烯酮分子的光解反应作为研究单分子解离的模型系统具有重要的理论和实际意义。作者在论文工作期间利用离子速度成像方法研究了乙烯酮分子在208nm、213nm 和218nm 三个解离波长的光解动力学。得到了光解产物CO 在不同振转态的角分布和平动能分布。主要结论如下: (1)光解碎片CO 在208nm、213nm 两个解离波长下不同振转态的平动能分布没有明显地差别,而其不同振转态的各向异性参数β却有明显地不同。在CO 较低的转动态,各向异性参数β0;而在CO 较高的转动态,β0。这种观测到的各向异性的转动相关,我们认为是由乙烯酮分子的1~B_1激发态与1~A_2激发态之间沿着CS-I 对称性坐标的特殊的锥形交叉引起的。 (2)乙烯酮分子在218nm 光解的主要通道是产生CH_2(a~1A_1) + CO(X~1Σ~+)产物通道。同时产生CH_2(b~1B_1) + CO(X~1Σ~+) 和CH_2(X~3B_1)+CO(X~1Σ~+)产物通道也可能存在。 作者在论文工作期间同时进行了另一项重要的实验工作:CO-HCl 体系碰撞传能中的量子干涉效应的实验研究。本论文将报道我们对CO (A~1Π, v=0/e~3Σ~-, v=1)与极性较强的HCl 碰撞传能过程中量子干涉效应的实验研究。实验中得到的在初态为J=12 和J=13、△J = ±1的传能过程中的干涉相位角分别为101°±3°和110°±5°。这是实验上首次发现干涉相位角大于90°的现象。