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煤层甲烷经合成气制液态烃的研究

徐东彦  
【摘要】:在我国煤炭开采过程中,每年有大量抽放煤层甲烷(又称煤矿瓦斯)未经利用而被直接排放到大气中,既浪费了资源,又污染了环境。本论文对抽放煤层甲烷经合成气制液态烃过程进行了研究,以期为抽放煤层气的化工利用寻找一条切实可行的途径。 论文根据抽放煤层气的组成特点,首次提出了直接以含有空气和CO_2 的抽放煤层气为原料,利用甲烷空气部分氧化与CO_2 重整耦合反应制备廉价合成气的方法,并对此过程进行了深入研究。依据碱性载体和小金属粒子有利于提高催化剂抗积碳性能的原则,制备了Ni_xMg_(1-x)O 固溶体催化剂,重点考察了催化剂的制备条件及反应条件对其性能的影响。结果表明,利用CH_4-Air-CO_2 以及CH_4-Air-CO_2-H_2O 反应可成功制备H_2/CO 比为1~_2 的合成气,Ni_xMg_(1-x)O 固溶体催化剂具有良好的活性和稳定性。 论文还采用由模拟抽放煤层气经CH_4-Air-CO_2-H_2O 反应制备的含有大量N_2 的合成气为原料, 在固定床反应器上开展了原料单程通过的Fischer-Tropsch合成制液态烃的研究工作。重点研究了不同贵金属(Pt, Pd 和Ru)助剂对Co/Al_2O3 催化剂性质及其催化性能的影响。研究结果表明,贵金属助剂不但可以在催化剂活化阶段通过H_2 的溢流效应显著改善Co/Al_2O3 中氧化钴还原为Co0 的能力,而且可以在反应过程中通过促进Co~(d+)的还原维持活性Co0 中心的数量。TPSR结果进一步表明,贵金属的存在使CO 在活性金属Co 中心上的吸附解离变得更加容易,加氢活性明显提高。此外,论文还对Co 催化剂的失活机理进行了初步研究。


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