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多相催化选择氧化甲苯合成芳香醛类化合物的研究

王峰  
【摘要】:烃类选择氧化在石油化工和精细化工中占有极其重要的地位。据统计,催化过程生产的各类有机化学品中,选择氧化产品约占25%以上。选择氧化过程是附加值高、分子量增加的过程,但伴随着强放热反应,目标产物大多为热力学上不稳定的中间化合物,很容易发生深度氧化生成CO_2 和H_2O。因此,催化选择氧化碳氢键是利用烃类化合物的重要途径之一,选择性问题是研究烃类氧化面临的挑战之一。本论文提出采用多相催化剂,以分子氧为氧源,液相条件下的合成路线是提高目标产物选择性的有效途径之一。论文在液相条件下采用多相催化剂和分子氧,首次实现了催化选择氧化甲苯合成苯甲醛;研究发现铜铁复合氧化物负载型催化剂有利于提高甲苯的转化率和苯甲醛的选择性,氧化铝为载体,催化剂重复使用四次后,仍有较高的活性和选择性。XRD表征显示催化剂反应前后结构稳定。论文将原位屏蔽法引入到多相催化氧化的研究中,提高了目标产物的选择性:甲苯转化率维持在7%以上,苯甲醛的选择性从45.6%上升到85.9%,苯甲醇和苯甲酸的选择性显著下降。 论文在液相条件下采用多相催化剂和分子氧,首次实现了催化选择氧化邻甲酚和对甲酚合成相应的羟基苯甲醛。研究发现活性炭负载铜钴氧化物催化剂对邻甲酚选择氧化合成水杨醛有利,邻甲酚转化率为74%时,水杨醛选择性达到57%;活性炭负载铜锰氧化物催化剂对对甲酚选择氧化合成对羟基苯甲醛有利,对甲酚转化率为99%,对羟基苯甲醛选择性为96%,反应后的催化剂经洗涤和干燥后,可以重复使用。 论文开发了针对甲苯氧化工业生产装置应用的JY-3 和JY-4 催化剂,模拟现有工业生产条件进行评价。工厂实地验证结果:JY-3 催化剂可以在温和条件下显著提高苯甲醛的产量; JY-4 催化剂可以在现有工业装置上直接使用,在稳定苯甲酸产量的前提下,增产苯甲醛,副产物完全消失5 种以上,3 类副产物的含量明显减少。


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