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多光子电离研究复杂催化反应

谢彦  
【摘要】:本论文主要分为两个部分,第一部分:多相催化反应的光谱质谱实时探测及其在组合筛选中的应用;第二部分:对位、间位氨基苯酚的质量分辨阈值电离光谱研究。 组合化学中多相催化剂库的筛选是一个技术难点,到目前为止还没有一种方法可以实时、高通量的对所有多相催化反应进行快速评价。本论文将常用于研究化学动力学的共振增强多光子电离和飞行时间质谱技术引入多相催化反应的评价中,希望建立一种具有高灵敏度和高选择性、快速、并行的光谱-质谱检测系统。 论文选择了甲烷无氧芳构化反应生成苯作为研究对象。首先设计了一套单通道的催化反应-评价系统,并在该系统上详细研究了反应的主要产物苯的生成过程。同时考察了不同分子筛载体和分子筛的孔道结构对反应诱导期的影响。在单通道反应的基础上,自行设计了一套多通道并行反应器和相应的检测与数据采集系统。考虑到实用的目的,以造价低廉的紫外吸收方法取代昂贵的激光检测方法,实验结果证实这一方法具有操作简单、可行性好等特点。 论文的第二部分以高分辨率的质量分辨阈值电离光谱结合双色共振双光子电离激发技术,研究了酪氨酸的前驱体,对位、间位氨基苯酚的激发态和电离态振动光谱。首次测量得到了对位氨基苯酚的绝热电离能为58822 ±5cm~(-1),顺式、反式间位氨基苯酚两个旋转异构体的绝热电离能分别为61460 ±5cm~(-1)和61734 ±5 cm~(-1)。同时在实验中得到了离子态振动光谱,考察了取代基和羟基OH的取向对分子电离态振动频率的影响,通过量子化学从头算和密度泛函的理论计算,验证了我们观测到的实验结果。


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