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甲醇重整氢源中选择性氧化脱除CO的研究

周帅林  
【摘要】: 甲醇重整制氢技术是解决质子交换膜燃料电池(PEMFC)移动氢源最可行的途径之一。由于微量CO就容易引起PEMFC的电极PtRu催化剂中毒,因此,脱除甲醇重整氢气中CO对PEMFC的应用十分重要。研究表明,CO选择性氧化反应是脱除甲醇重整气中CO最有效的方法。 本文目的是研制蜂窝陶瓷整体催化剂,选择性氧化脱除甲醇重整气中CO至PtRu催化剂能够承受的浓度范围(50 ppm)。结果表明,Pt/Al_2O_3整体催化剂能够有效地选择性氧化脱除CO。同时,助剂的影响研究表明,Co助剂明显地提高了Pt/Al_2O_3整体催化剂的活性和CO选择性,同时拓宽了催化剂的活性温度区间,并使其向低温移动。 系统地考察了反应温度、氧碳摩尔比、H_2O、CO_2、体积空速、CO浓度、H_2浓度、滞后现象等因素,以及H_2氧化反应、CO水蒸汽逆变换反应和甲烷化等副反应对Pt/Al_2O_3整体催化剂选择性氧化脱除CO效果的影响,最后得出最优的反应操作条件。 提出了Pt/Al_2O_3整体催化剂选择性氧化脱除CO反应机理和动力学模型,实验得出反应动力学方程参数,在此基础上建立数学模型,数值模拟催化剂床层浓度场和温度场分布。同时设计平板反应器,实验研究了催化剂床层浓度场和温度场分布,并与数值模拟结果进行比较。 在实验和理论的基础上,将Pt/Al_2O_3整体催化剂放大应用于5kW甲醇自热重整氢源系统,选择性氧化脱除CO。产品气中CO浓度满足PEMFC的要求,系统与PEMFC成功联试。


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