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半导体光催化材料光致发光光谱的研究

石建英  
【摘要】: 光致发光光谱是一种研究半导体材料电子结构、光学及光化学性质的有力技术。半导体光致发光过程与光催化过程的电荷转移、复合有着本质的联系,通过对半导体光催化剂光致发光光谱的研究,可以得到半导体表面缺陷态的信息,可以了解半导体表面或近表面光生载流子的捕获、转移、分离过程及其对光催化活性的影响。这些信息将有助于我们认识复杂的光催化过程。 利用光致发光光谱技术,对人们所关注的TiO2、NaTaO3及ZnxCd1-xS光催化材料进行了深入研究。对于TiO2催化剂,研究了其光致发光性质与晶相结构间的关系,发现可见及近红外区的两个发光带分别与锐钛矿中的氧缺陷及金红石中的本征缺陷相关;TiO2表面金属Pt担载前后光致发光光谱及光催化水分解反应活性的变化表明,锐钛矿氧缺陷捕获的电子可以转移到金属Pt上参与光催化反应,而金红石本征缺陷则主要作为光生载流子的复合中心。对于在紫外光照下产氢及产氧的良好的NaTaO3光催化剂,利用光致发光光谱灵敏地检测到其它表征手段难以观察到的缺陷态并考察了制备条件对缺陷态的影响。采用简单、廉价的方法制备了ZnxCd1-xS纳米晶,这些纳米晶具有高结晶质量、高发光效率,并且呈现出组成依赖的光学性质。 结合稳态及时间分辨光致发光光谱技术,对组装于分子筛孔道内的ZnO、ZnS及TiO2半导体材料由量子尺寸效应引起的特殊的光学性质进行了研究。分子筛孔道内的ZnO簇在室温下呈现出微秒量级的光致发光寿命。随着担载量的增加,ZnO簇与分子筛主体间的电子-声子相互作用减弱,而ZnO簇间的相互作用增强,相应地由分子筛主体及界面的声子所决定的无辐射弛豫过程被抑制,从而在室温下观察到微秒量级的发光寿命。这些研究结果对于认识半导体氧化簇与分子筛孔道间相互作用的本质有重要意义。


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