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钌催化剂上苯选择加氢合成环己烯的研究

宁剑波  
【摘要】: 环己烯是一种重要的有机化工原料。作为一种中间体,环己烯可广泛应用于医药、农药、染料、洗涤剂、炸药、饲料添加剂、聚酯和其他精细化学品的生产。 苯选择加氢合成环己烯的方法是大批量获得环己烯的最佳方法。本论文通过文献总结,分析了传质在苯选择加氢反应中的重要性。总结指出,反应中,水吸附在催化剂表面形成水膜吸附层。该水膜吸附层促进了水中溶解能力较差的环己烯的脱附,从而得到较高的环己烯收率。然而,正是由于水膜吸附层的存在,钌催化剂的活性一般都较低。 本论文围绕向载体中添加亲水性物质以提高环己烯的收率,减小钌纳米尺寸以提高钌催化剂的活性,设计了硼酸锌改性的负载型催化剂、硼氢化物低温还原的纳米钌-二氧化锆催化剂和使用微乳法制备的纳米钌-二氧化硅催化剂。使用硼氢化钾低温还原制备的催化剂,在苯转化率40%时,环己烯的选择性能达到75%,其TON(H_2)达到0.3 S~(-1)。而使用微乳法制备的纳米钌硅催化剂,苯转化率为40%时,环己烯的选择性达到76%,环己烯的最高收率达到42%,其TON(H_2)达到0.76 S~(-1)。


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