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负电性元素填充方钴矿材料的制备和性能研究

万舜  
【摘要】:基于泽贝克效应和佩尔捷效应,热电转换技术可以实现热能和电能之间的相互转换,能用作热电制冷和发电,为能源的利用提供了一种清洁的途径。填充方钴矿材料由于具有优异的热电性能和力学性能,被视为一种最有望应用于中温区发电的热电材料。方钴矿材料被认为是一类理想的“声子玻璃-电子晶体”材料,其晶体结构中一个晶胞内存在两个二十面体孔洞,可以引入外来原子予以填充,形成填充方钴矿。在过去二十年里人们系统研究了正电性元素填充的方钴矿。近来有报道在Sb位引入少量的Te补偿,可以将S,Se,Cl,Br等负电性元素成功填充到方钴矿材料的孔洞中。开展负电性元素填充方钴矿的研究有望获得新型高性能的热电材料,同时拓宽方钴矿材料的应用范围。本论文以负电性元素填充方钴矿作为研究对象,制备了负电性元素S,Se等填充的新型方钴矿材料,通过设计不同填充量和掺杂量,结合物相、显微结构及热电输运机制的分析,系统研究了负电性元素S、Se引入到方钴矿材料中的内在机理,探讨了提升负电性元素填充方钴矿材料热电性能的途径。本论文取得的主要创新性成果如下:1.研究了负电性元素S在Ni掺杂和Te掺杂方钴矿材料中的填充极限。结合XRD、SEM和热电性能测试,分析了 S在不同Ni掺杂量和不同Te掺杂量下的填充极限。由于Ni和Te的补偿,S被引入到了方钴矿材料的孔洞内,同时由于S的填充作用,Ni的掺杂极限也相应增大。在相同的补偿元素掺杂量下,Te补偿比Ni补偿可以获得更高的S填充量;而在相同的载流子浓度下,Ni补偿的载流子迁移率比Te补偿体系低。2.设计并制备了新型负电性元素S填充Pd掺杂的方钴矿。S填充量的增大会导致载流子浓度的下降,但几乎不影响材料的迁移率;而Pd掺杂量的增大虽然可以增大材料的载流子浓度,但材料的迁移率大幅下降。S填充量和Pd掺杂量的增大都可以降低材料的晶格热导率,其中S填充对晶格热导率降低的贡献更大。适当的S填充和Pd掺杂可以有效提升材料的热电优值,最终S填充Pd掺杂样品 S0.05Pd0.25Co3.75Sb12在 700 K 时最大zT值为 0.85。3.设计并制备了 Se双位掺杂的方钴矿材料。通过设计Se在孔洞位置和Sb位置的不同比例,结合物相、显微结构和热电输运性能分析,发现Se在孔洞位置的填充量是Sb位掺杂量的一半。所有的Se双位掺杂的样品均表现为本征半导体特性,具有较低的载流子浓度和较大的泽贝克系数。同时Se双位掺杂的样品均有较低的晶格热导率,和碱土金属Ba填充的方钴矿的晶格热导率相近,室温下Se双位掺杂样品的最低晶格热导率为2.1 Wm-1K-1。4.对含负电性元素在内的双填方钴矿进行了尝试,探索了不同正电性元素和负电性元素组合的双原子填充方钴矿的制备,如Ba和S双填、Ba和Se双填、In和S双填的方钴矿。由于电负性的差异,正电性元素Ba易于和S、Se等形成离子键很强的第二相。尝试研究了 S、Se填充和掺杂双效应的方钴矿材料的结构、物相和性能,发现它们的电性能和热性能与S单填或Se单填方钴矿材料差别并不大,拓宽了对含负电性元素在内的双填方钴矿的认识。


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