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生物催化纳滤膜制备及其在水中微污染物去除上的应用

张昊  
【摘要】:水中微污染物,包括抗生素、内分泌干扰物、药品副产物等,会对人类生命健康和生态环境造成极大的危害。生物催化纳滤膜集成了生物降解和纳滤分离功能,可高效去除水中微污染物,但是目前生物催化纳滤膜仍然存在催化效率低、长期使用稳定性差等问题。为了提高其性能,本研究一方面通过对生物催化纳滤膜中酶膜界面进行强化设计,优化酶在膜内的固定化强度和微环境。另一方面通过揭示其处理微污染物过程中的催化、传质和膜污染机理,强化其吸附-催化协同以及反应-分离耦合效应,使得所制备的生物催化纳滤膜具有高催化活性、长期稳定性和快速再生能力。具体研究内容如下:(1)将二维纳米材料氧化石墨烯(GO)及其衍生物通过逆向过滤和共沉淀的方法引入纳滤膜中,制备GO改性生物催化纳滤膜,并探究GO对膜综合性能的影响。研究发现,GO对污染物和酶的富集和催化作用可以提高漆酶的活性和稳定性,但是会降低酶与底物之间的亲和性。同时,GO的引入会提高纳滤膜支撑层的吸附容量和吸附强度,从而有效缓解酶的泄漏,提高酶储存稳定性。然而,GO会加速产物累积、加剧膜污染、增加底物传质阻力,使得该生物催化膜在流通模式下对微污染物的去除效率和稳定性没有明显改善。值得一提的是,该GO改性生物催化膜也可以被用于微污染物双酚A(BPA)的半定量检测,具有操作简单,快速和便携等优势。(2)为了减少产物累积造成的生物催化纳滤膜性能下降,受细胞膜流动镶嵌模型的启发,采用聚电解质聚乙烯亚胺(PEI)对纳滤膜支撑层进行空间“3D修饰”,之后通过逆向过滤将漆酶固定在改性后的纳滤膜内,制备出基于聚电解质“3D修饰”的生物催化纳滤膜。通过调控支撑层对酶的空间阻隔和静电作用强度,优化酶在膜中的限域强度,可以有效的延缓酶的泄漏,而且几乎不增加底物和产物的传质阻力,同时赋予酶高效催化所需要的自由度。所制备的生物催化纳滤膜具有固定化酶分布均匀、载酶量高、储存稳定性好的优点。而且在流通模式下经过7次重复使用和36h连续运行后对BPA的去除率几乎没有下降,展现出极好的稳定性。同时,本研究首次提出了一种简单的量化固定化酶自由度的方法,可以直观反映酶在膜中的限域强度和生物催化膜的性能。(3)为了进一步增加载酶量和固定化酶稳定性以及实现酶的快速重新装载,通过原位生长法和共沉淀法将温敏性水凝胶聚异丙基丙烯酰胺(PNIPAM)用于纳滤膜支撑层修饰。当PNIPAM处于收缩状态时(38℃低临界溶解温度,LCST),将漆酶逆向过滤进入膜支撑层中,制备基于温敏性水凝胶修饰的生物催化纳滤膜。实验发现,水凝胶修饰可以提高纳滤膜支撑层的比表面积和对酶的空间阻隔作用,从而大幅提高酶固定化效率,同时有效抑制了酶在膜分离层下方的累积,避免了由于酶过度迁移聚集造成的通量下降。通过优化反应单体浓度、改性时间和改性方法,所制备的生物催化纳滤膜在PNIPAM处于溶胀态时(室温25℃LCST),其催化效率和重复使用稳定性均优于未改性的生物催化纳滤膜。同时,失活的酶可以在38℃时通过简单冲洗将其快速洗脱,实现酶的重新转载和活力再生。


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