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吸附与萃取法分离提取锶及其机理研究

高晓雷  
【摘要】:本论文研究主要针对液体锶资源的开发利用和放射性废液中90Sr的有效去除展开工作。设计制备、选择锶吸附剂,并对吸附性能和机理进行研究,利用二环己基-18-冠-6(DCH18C6)作为萃取剂研究锶的萃取行为和机理。1.设计制备了以D564树脂为骨架的负载冠醚吸附剂,并从市售树脂中选择出五种树脂D001、D113(氢型)、DJH003、LSC-100、LSC-500作为锶吸附剂,通过吸附性能研究发现吸附量顺序为:LSC-500(2.20 mmol/g)DJH003(2.18mmol/g)D001(2.15 mmol/g)LSC-100(2.05 mmol/g)D564树脂骨架冠醚(0.27 mmol/g)D113(0.16 mmol/g)。LSC-500、LSC-100、D001、DJH003吸附较快,吸附2 h即可达平衡,D564树脂骨架冠醚吸附速率慢,吸附量低。通过对吸附量和吸附速率的综合分析,LSC-500、LSC-100、D001、DJH003是比较好的锶吸附剂。2.利用LSC-500、LSC-100、D001、DJH003四种树脂作为吸附剂,系统研究了其对单一和混合碱土金属离子体系的吸附性能及机理。单一体系中初始离子浓度增大,吸附速率随之增大,平衡吸附量也增大。升高温度有利于加快吸附。溶液初始p H=2时,与不调节p H相比,D001和DJH003两种树脂吸附情况相似,并没有太大的差别;LSC-100和LSC-500两种树脂吸附量降低,对Sr2+的吸附能力优于Mg2+、Ca2+。竞争体系下,四种树脂吸附碱土金属离子时,与单一体系有着明显的差异,D001和DJH003对Sr2+的吸附容量明显高于Mg2+、Ca2+。对竞争吸附的研究表明,碱土金属离子的水合半径、吸附剂的表面性质以及离子对于树脂的亲和能力是造成D001和DJH003树脂对碱土金属离子的吸附差异的原因。这一机理的分析,为吸附法从液体资源中分离提取锶离子提供了可靠的理论基础和实际应用的可能性。3.通过溶胶凝胶法制备了海藻酸钙微球,研究了其对Sr2+的吸附性能,考察了温度、p H、离子强度及初始离子浓度对吸附性能的影响,并对吸附机理进行了分析。溶液p H、离子强度能够对海藻酸钙吸附剂的吸附性能产生较大影响。当吸附点完全饱和后,吸附量保持不变。大量Ca2+存在时,海藻酸钙仍对Sr2+具有一定的吸附效果,造成这种现象的原因是吸附机制的不同,Sr2+、Ca2+占据吸附剂不同的吸附点。从吸附动力学分析来看,吸附过程为化学吸附,机理分析表明海藻酸钙吸附锶离子的机制为离子交换。4.利用DCH18C6为萃取剂,研究了各个参数对萃取性能的影响。研究发现1,1,2,2-四氯乙烷作为稀释剂效果最优。硝酸介质浓度为1.0-1.5 mol/L适宜。随相比的增大,冠醚对于锶的萃取率升高。D(Sr)随DCH18C6浓度的增大而增大,考虑综合萃取效果和操作成本,适宜的DCH18C6浓度为0.1 mol/L。去离子水作为反萃剂,具有很好的反萃效果,经过四次反萃,有机相中的Sr2+可99%反萃出来。Sr2+、Ca2+共存体系萃取结果表明,Ca2+的存在对于萃取性能具有较大的影响,与Sr2+存在竞争萃取。萃取机理分析表明,萃合物组成为DCH18C6-Sr(NO3)2。


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