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硼氯同位素化学及其同位素分馏的研究

孙爱德  
【摘要】:氯同位素作为一种灵敏的示踪剂,被广泛地应用于研究盐湖卤水及其沉积环境的变迁,地壳、大气圈、水圈中元素地球化学以及古海洋古气候的变化以及人类活动给环境带来的污染等。 氯的分析、分离方法以及氯同位素的分析测试技术是氯同位素应用研究的基础,同时,氯的分析、分离方法以及氯同位素分析测试技术的研究又能进一步推动氯同位素研究领域的扩展。 本文在系统地总结氯同位素的国内外应用研究进展,氯同位素的分馏机理,低氯含量样品中氯的分离、分析以及氯同位素分析技术的基础上,主要对低氯含量样品中氯的分离方法以及石盐溶解过程、盐酸的挥发过程以及海水蒸发过程中氯同位素的分馏、海陆相无机碳酸盐沉积时硼同位素的分馏进行了系统的探讨和研究,得到以下几点主要研究结论: 1.建立并改进了一种样品制备的新方法。采用离子交换树脂法分离氯含量较低的天然样品中的氯,这是一种更有效的从天然低氯样品中分离和纯化氯的分离方法,因而也进一步为氯同位素在地球化学、环境化学等方面的研究提供了可能。 2.对影响氯同位素测定的因素进行了分析。质谱测定过程中,涂样溶液最佳的pH值范围为2~7,如果涂样溶液的pH值超出这个范围,就会引起较大的氯同位素分馏。在1~500μg Cl涂样量范围内,测定的氯同位素~(37)Cl/~(35)Cl值与氯涂样量无关。最适合的带材料为Ta和W。 3.对碳纳米材料:纳米碳黑、纳米石墨、纳米碳管以及C_(60)等的非还原热离子发射特性进行了实验探索。除了C_(60)以外,其他几种碳纳米材料都具有非还原热离子发射特性,能满足质谱测定的需要,但是没有得到预期的结果。 4.系统地研究了石盐溶解过程中氯同位素的分馏。Na_2SO_4饱和溶液,共存溶液中δ~(37)Cl值的变化范围为0.59~1.09‰,平均值为0.80‰,氯同位素分馏系数的变化范围为0.99925~1.00109,平均值为1.00029,符合快速结晶过程中氯同位素的分馏趋势;99.5%乙醇溶液中共存溶液的δ~(37)Cl值的变化范围为0.19~1.42‰,平均值为1.04‰,氯同位素分馏系数的变化范围为


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