扇贝体内生物标志物对重金属与多环芳烃胁迫的应答

【摘要】： 本论文聚焦近海典型污染物——重金属(Cd、Zn、Pb、Hg和Cu)与多环芳烃——的生物毒性效应研究,采用现场地球化学调查取样和实验室毒理学研究相结合的研究路线,在系统解析渤海湾典型污染物质(重金属及多环芳烃)含量、分布特征及生态风险评价的基础上,基于“环境浓度水平暴露”的新思路,研究了受试生物体内多种生物标志物对环境浓度水平重金属胁迫的应答及其作用机制；系统研究了在多环芳烃与重金属联合暴露“复合污染”胁迫下,受试生物体内抗氧化指标及代谢酶的表达；通过对海洋环境中多溴联苯醚的集成对比研究,发现了中国某些样品中BDE-183组分比例出现异常高值的现象,首次提出可将该比值用于指示电子垃圾污染源。 论文获得了如下一系列新的结论和认识： 1.渤海湾海水浓度水平下的Cd和Pb可对扇贝产生明显的氧化压力并引起机体氧化损伤,EROD酶与典型多环芳烃[苯并(a)芘]之间存在良好的剂量-效应关系,重金属与苯并(a)芘在联合暴露“复合污染”胁迫下,扇贝体内生物标志物存在明显的交互作用。 (1)渤海湾“复合污染”背景场的解析 渤海湾表层海水中重金属Cd、Zn、Pb、Hg、Cu的平均含量分别为0.15μg／L、19.68μg／L、1.63μg／L、4.84×10-2μg／L及2.68μg／L,表底层海水重金属没有明显的差异。渤海湾表层沉积物中重金属Cd、Zn、Pb、Hg、Cu的平均含量分别为0.15mg/kg、26.43 mg/kg、16.28 mg/kg、4.25×10-2 mg/kg、20.80 mg/kg;多环芳烃的含量范围为148.97-375.32ng/g,蒽、芴、苊三种组分占∑PAHs的50%以上；不同环数多环芳烃所占比例为3环(36.49%～83.08%)5环(10.44%～37.42%)4环(4.10%～26.35%)6环(0～24.94%)2环(0～3.48%)。根据特征比值判断渤海湾表层沉积物中的多环芳烃主要源于草木燃烧。依据ERL、ERM值对渤海湾表层沉积物重金属与多环芳烃潜在生态风险进行评价可知,苊和芴可能会对渤海湾的海洋生物产生负面影响,其它的组分对渤海湾地区的潜在危害较小。 (2)扇贝体内生物标志物对单一污染物胁迫的应答 渤海湾实际水体环境浓度暴露的重金属对扇贝体内抗氧化体系生物标志物表达的影响各不一致。本研究发现所考察的5种重金属(Cd、Zn、Pb、Hg、Cu)中仅有经Cd、Pb暴露96h后扇贝消化腺内SOD活性显著降低,抑制率分别为16.8%和8.75%,对于CAT与GPx,相较对照组5种重金属暴露均使得酶活性降低,但Cd、Pb的抑制效果最为明显,对于CAT抑制率分别为31.5%、28.7%,对于GPx的抑制率分别为40.4%、62.4%。可见Cd和Pb显著抑制了扇贝体内的各种抗氧化酶指标,增加活性氧对机体产生氧化损伤的发生几率,研究测得经Cd、Pb暴露扇贝体内MDA水平显著升高,诱导率分别达到33.5%和60.2%。可见Cd和Pb对扇贝产生较为明显的氧化压力,而Zn、Hg和Cu对扇贝体内抗氧化指标表达影响并不显著。此外Cd和Pb还对Ⅰ相代谢酶EROD产生明显的抑制作用。 苯并(a)芘胁迫扇贝48h、96 h及168 h,对其抗氧化指标及Ⅰ相／Ⅱ相代谢酶产生一定的影响。研究表明扇贝经苯并(a)芘染毒处理之后,暴露组生物体内的EROD、活性均被诱导,且各浓度水平暴露组酶活性基本随暴露时间增加而增加,同一暴露时间下,酶的活性亦随暴露浓度增加而增加,表现出一定的时间-效应关系和剂量-效应关系。当扇贝经高浓度剂量组暴露后其时间-效应关系的相关系数高达0.9996,而当暴露时间长达168 h时其剂量-效应关系的相关系数高达0.9954,这表明当生物体处于苯并(a)芘暴露环境之下,当达到一定暴露时间与暴露浓度,苯并(a)芘对体内EROD的诱导稳定时,该酶可作为生物标志物指示污染状态。另外苯并(a)芘暴露与GST酶活性存在良好的剂量-效应关系,不同的暴露时间其剂量效应关系相关系数均高于0.9961。 (3)扇贝体内生物标志物对多环芳烃与重金属联合暴露“复合污染”胁迫的响应 当多环芳烃与重金属联合暴露“复合污染”胁迫时,重金对与多环芳烃之间存在一定的交互作用。对EROD、GST和GPx酶活性而言,5种重金属(Cd、Zn、Pb、Hg和Cu)对苯并(a)芘表现为拮抗作用,尤以对EROD酶的作用效果最为明显。单独暴露于苯并(a)芘能够显著诱导EROD酶活性,两种污染物联合暴露的情况下,苯并(a)芘诱导的EROD显著下降,甚至较对照组出现抑制现象,而对SOD与CAT酶活性则无明显的影响。 2.通过对海洋环境多溴联苯醚分布、控制因素及组成特征的系统分析,发现中国近海环境样品中BDE-183组分比例异常偏高,或可将其作为特征参数指示电子垃圾污染源。 多溴联苯醚因作为阻燃剂广泛使用而对环境产生潜在生态风险,成为一类新的污染物质,论文对海洋环境PBDEs已发表数据进行了系统分析,获得了PBDEs区域分布特征、环境控制因素以及在各种环境介质中PBDEs的同系物组成特征。研究表明海洋环境体系中美国与韩国等区域的沉积物中PBDEs含量水平最高,而欧洲区域相对较低,这与各区域PBDEs的消费能力存在明显的相关关系。通过主成分分析可知近海沉积物中的PBDEs以BDE-209为主,约占总PBDEs的75%以上,而生物样品中则以低溴代同系物为主(BDE-47,-99和-100,三者约占总PBDEs的80%)。BDE-99与BDE-100的比值在营养级较低的生物体内倾向于大于1,而在高等生物体内则小于1,一些以甲壳动物或浮游植物的喂食的生物比值也大于1。值得指出的是,本论文首次报道了中国部分样品中BDE-183组分的比例异常偏高的现象,这或许可以作为特征参数指示电子垃圾污染源。