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高升温速率和压力条件下的煤热解和气化特性研究

温雨鑫  
【摘要】:本文对内蒙烟煤(NM)、山东龙口烟煤(SD)和云南昭通褐煤(YN),采用加压热重分析仪、加压滴管炉,模拟气化炉内的高升温速率、高温、高压、气氛、颗粒粒径,研究煤热解、燃烧和气化反应,获得基础物化性质及动力学数据,加深热解、气化反应机理认识,以建立气化炉热态反应模型。 主要研究结果为: 1.不同热解条件对热解失重的影响 常压下,提高升温速率会提高煤的热解失重率:提高压力后,升温速率对NM煤热解失重率的影响减小,1.0MPa以上则几乎没有影响;热解压力提高会降低热解失重率,随煤阶降低,压力的影响减小;粒径,尤其在加压条件下,对煤热解失重率影响较小;与氮气惰性气氛相比,水蒸气气氛使煤的热解失重率略有提高,通过重整和变换反应,降低气相中CH4比例,而C02和H2比例得到提高。 2.热解条件对半焦物化性质的影响 不同粒径下,YN褐煤均主要发生收缩,膨胀度可达0.6,NM烟煤膨胀度最高,可达1.6,而SD烟煤介于两者之间;热解压力对膨胀度的影响为先增加后减小,最大值约在0.8-1.0MPa,压力对褐煤影响小;煤粒径增加,则膨胀度降低,且颗粒破碎增加,提高压力可降低大颗粒的破碎;预烘干除水会使颗粒的升温速率变低,因此随温度提高,烘干煤的膨胀度上升,与未烘干原煤的相反;由于热解软化、膨胀,半焦的球形度均高于原煤,提高热解压力、降低粒径后,半焦的球形度均更高,约为0.77~0.87。 高升温速率、低热解压力以及短的高温停留时间,会使半焦C02气化反应活性提高。但压力在0.5MPa以上对反应和孔表面积的影响不显著;半焦的CO2气化反应活性变化是大、中孔表面积、残余挥发分、煤灰催化、积碳效应多因素共同作用的结果,而微孔表面积不适合作为C02气化反应的有效反应表面积使用。 3.半焦的燃烧和CO2、H20气化反应动力学 使用等温法、非等温法测定了三个煤种的高升温速率煤焦的燃烧和H20气化的反应动力学参数,可供气化炉热态反应模型使用;提出了一种非等温法测定Langmuir-Hinshelwood机理动力学参数的热分析方法,并考察了反应气和产物气分压对气化反应速度的影响规律。 4.多组分气氛反应与颗粒团聚 H20和C02之间存在表面吸附位的部分共用;添加了H2和CO后,会降低表面吸附位的共用比例,并且需要考虑变换反应的影响。颗粒团聚会降低反应效率,燃烧反应受影响最大。随着截面平均固体浓度和含碳量增加,团聚物反应效率均降低;随着颗粒尺寸增加,团聚物效率先降低后增加,NM煤焦最低值出现在约120μm,是团聚物尺寸、团聚物浓度和颗粒反应强度变化共同作用的结果。


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