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锂离子电池用高容量含硅负极材料研究

文钟晟  
【摘要】:近十几年来,随着各种便携式电子设备及电动汽车的广泛应用和快速发展,对新型高比容量的锂离子电池电极材料的开发极具迫切性。本文对目前所知元素中(除锂外)具有最高嵌锂性能的硅系负极材料进行了研究,通过对硅及其化合物的脱嵌锂过程的研究,从改善其电化学循环性能的角度,制备了硅/碳体系复合材料以及含硅化合物。 众所周知,纯硅在脱嵌锂过程中存在严重的体积效应是使活性中心失去电接触性能、影响其电化学循环性能的重要原因。而我们的研究首次发现,纯硅在嵌锂过程中出现的表面现象也极大地影响了材料的电化学性能。与碳表面成膜行为不同的是,Si表面的SEI膜只能在0.1V以下生成,而连续的SEI膜则在更低的电压条件下才能形成。Si的SEI膜组分以LiF、Li_2CO_3为主,并且在SEI膜中发现了硅的含氧化合物的存在。这对如何进一步改善材料的循环稳定性有着重要的指导意义。 研究还发现,与Si其同属于面心立方结构的化合物NiSi_2在嵌锂过程中,具有略高一些的结构稳定性,嵌锂过程中形成的非整比化合物NiSi_x维系着材料的晶态结构。 在充分考虑了硅的体积效应与表面现象的基础上,采用高温固相反应制备了硅分散于碳中形成的镶嵌式的高容量Si/C复合材料。Si/C复合材料不仅具有相对较好的机械稳定性,而且相对于活性中心硅直接暴露在电解液中,其表面的不稳定性也可大大降低,故其循环性能以及首次充放电效率均远优于纯硅材料。实验还制备了Si-Al/C复合材料,制备的Si-Al/C复合负极材料首次可逆容量达到600mAh/g,首次充放电效率在85%以上,25次循环后容量仍保持90%以上。 实验进一步从提高材料结构稳定性的角度考虑,初步探索并设计了具有弱体积效应的含硅化合物体系,并据此制备出了锂硅(氧)氮化合物系列。研究结果表明,该 摘要 类化合物,特别是Lixsio剑y具有良好的循环稳定性和倍率性能,经过110次循环以 后,其脱铿容量仍能够保持在460mAh/g以上,为第二次循环容量的89%。对该类化 合物的脱嵌铿机理以及进一步提高其电化学性能的研究尚需更加深入细致的工作。


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