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若干分子的共振多光子电离谱及多光子电离离解动力学研究

郭文跃  
【摘要】:1.第1章介绍了分子的多光子电离飞行时间质谱。主要包括多光子电离的历史和现状,多光子电离的特点,共振多光子电离谱,多光子电离光电子谱,多光子电离—离解质谱等几部分。 2.第2章介绍了本实验室进行分子多光子电离研究的实验装置。主要介绍了激光光源,分子束和真空系统,飞行时间质谱和离子信号探测系统等几个部分。 3.第3章通过分析多光子过程的光强指数随激光强度的变化规律,得到了可用饱和过渡区任一光强值估算一步吸收截面的结论。数值模拟计算和与别人用其它方法得到的结果比较证明了这种方法的合理性。用这种方法估算的丙酮分子(n_O,4s)里德堡态的三光子吸收截面为10~(-79)cm~6s~2数量级。 4.在相同的激光单脉冲能量范围内实验得到了光强指数随光阑透光孔径减小而变小。数值计算结果表明:在激光强度变化相当宽的范围内,激光强度的时间和空间分布对光强指数影响不大,均匀分布近似得到的结论可以用于分析多光子过程,但是在两步激发都接近饱和的大光强区域,激光强度的空间分布对光强指数影响较大。并模拟计算了光阑透光孔径对光强指数的影响,很好地解释了实验结果。 5.在扩散分子束条件下,得到了丙酮分子61000~65900cm~(-1)之间的(3+1)REMPI谱,REMPI谱分为两部分:第一部分对应着向(no,3d_(yz))~1A_1里德堡态与(π,π~*)~1A_1价态的混合态跃迁,我们还对该态的振动结构作了归属;第二部分为(n_O,4s)~1B_2里德堡跃迁,主要振动激发是a_1v_8和(或)b_1v_(16)。丙酮分子的MPID主要离子产物是CH_3~+和CH_3CO~+,未见到母体离子。由我们的实验结果得到了丙酮分子的MPID机理。估算了这两态的三光子激发截面。 6.(1)丙酮和丙醛分子在532nm激光辐射下MPID符合C类模型。丙酮分子自电离主要产物是CH_3CO~+和CH_3~+,丙醛分子自电离主要产物是C_2H_5~+和CHO~+。通过分析小碎片离子分支比,我们讨论了它们的来源。(2)利用可调谐脉冲染料激光器,用多光子电离飞行时间质谱法在波长为445.9~465.9nm范围内获得了三


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