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拟除虫菊酯类农药与重金属的复合毒性对高毒沉积物毒性评价的影响及机制研究

陈鑫  
【摘要】:近年来,随着我国社会经济的快速发展,越来越多的污染物进入水环境中,对水环境造成了严重的污染。沉积物作为水环境的重要组成部分,有效地评价其毒性对水环境的生态风险评价和治理十分重要。前期对珠三角城市区域沉积物的研究表明该地区沉积物对底栖动物毒性很高,故而在毒性评价前需要进行全沉积物稀释。目前常用的沉积物稀释方式主要包括干重稀释和有机碳含量稀释,但两种稀释方式对高毒沉积物毒性评价结果的影响不清,需要进一步研究。此外,污染物的复合毒性效应是沉积物毒性评价中另一个十分重要的问题。现实环境中不存在所谓“单一污染暴露”的情形,常是多种污染物共存。但是,目前大多数沉积物生态风险评价是基于单一污染物展开的。然而,污染物间的相互作用可能改变它们各自的毒性效应,若在沉积物生态风险评价中只关注单一污染物的毒性效应会影响评价结果的准确性。目前,关于有机物与重金属间联合毒性的研究相对缺乏,而对其联合毒性效应产生机制的研究则更少。前期研究表明,拟除虫菊酯类农药和重金属是珠三角城市区域沉积物产生高毒性的两类主要毒性贡献者。为了提高区域沉积物风险评估的准确性,了解这两类污染物间的联合毒性效应及其产生原因是非常重要的。因此,本研究分别选取该地区检出率和检出浓度较高的氯菊酯以及危害性较大的镉作为拟除虫菊酯类农药和重金属的代表,研究两类污染物对底栖无脊椎动物伸展摇蚊幼虫的联合毒性效应,并从生物可利用性和毒代动力学过程探究其产生机制。首先,本论文使用两种全沉积物稀释方法(干重稀释法和有机碳含量稀释法)稀释加标沉积物并用摇蚊幼虫进行10天沉积物毒性实验,结果表明两种稀释方式得到的毒性效应浓度(LC25、LC50和LC75)存在显著性差异,且干重稀释方式得到的氯氰菊酯半致死浓度(LC50)与文献报道有显著性差异,而有机碳含量稀释方式获得的LC50与文献报道的相一致。然后选取珠三角地区的高毒沉积物利用两种方式分别稀释后,评价野外沉积物的毒性,结果与加标沉积物稀释实验结果类似。说明有机碳含量稀释方式更适合高毒沉积物的毒性测试。此外,研究中同时使用聚乙烯膜测得的氯氰菊酯自由溶解态浓度作为毒性剂量指标对两种稀释方式处理的沉积物进行评估,该情况下,两种稀释方式所得毒性评价结果无显著性差异。说明使用被动采样技术获得的自由溶解态浓度来表征毒性实验结果不受稀释方式的影响,可得到更准确的评价结果。因此,在生物毒性测试中应该更多的使用包含生物可利用性信息的剂量指标。其次,本论文设计不同混合比例和不同剂量水平的氯菊酯和镉加标沉积物,并选用摇蚊幼虫进行沉积物毒性测试,以致死性为毒性终点。采用药物学中常用的中效/联合指数-等效图法对复合毒性实验进行评估,结果表明氯菊酯和镉以毒性当量1:1、3:1及1:3复合时,其复合毒性效应均表现为拮抗作用。相比较而言,镉占主导作用的实验组(氯菊酯和镉毒性当量比为1:3)产生的拮抗作用要大于等毒性当量实验组(1:1)和氯菊酯占主导作用的实验组(3:1)。此外,本研究还选用了复合毒性效应研究中两种经典的模型(浓度相加和独立作用模型)对复合毒性效应进行评估,结果也证实氯菊酯和镉的复合毒性效应为拮抗作用。随后,本研究从污染物的生物可利用性和生物体酶活性两方面对这两类污染物产生拮抗作用的原因进行初步探讨。一方面,采用被动采样方法(固相微萃取纤维)测定了沉积物中氯菊酯的自由溶解态浓度,发现镉的存在与否并不改变沉积物孔隙水中氯菊酯的自由溶解态浓度,表明镉的存在不影响沉积物中氯菊酯的生物可利用性。也就是说,氯菊酯和镉之间的拮抗作用并非由氯菊酯生物可利用性的改变而引起。另一方面,在不同暴露情形下分别测定了摇蚊幼虫体内谷胱甘肽巯基转移酶和羧酸酯酶两种代谢酶的活性,结果表明,共暴露于氯菊酯和镉的摇蚊幼虫体内两种代谢酶活性显著高于仅暴露于氯菊酯的摇蚊幼虫。说明镉的加入增强了代谢酶活性,可能加快了摇蚊幼虫体内氯菊酯的生物转化过程,降低氯菊酯毒性,从而引起氯菊酯和镉之间的拮抗作用。最后,为了更好的理解联合作用产生的原因,需要从机理上解释毒代动力学过程对这两种化合物拮抗效应的作用。因此,本研究进一步评估了镉对摇蚊幼虫体内氯菊酯毒代动力学参数的影响,并从生物转化相关的酶的活性和基因表达两方面对相互作用进行解释。在摇蚊幼虫不表现毒性效应的情况下开展生物积累实验,采用一级一室动力学模型对动力学参数进行模拟。氯菊酯和镉共暴露实验组得到的氯菊酯的生物富集因子、吸收和消除速率常数与氯菊酯单独暴露实验组的结果不存在显著性差异,表明氯菊酯的这些毒代动力学参数不受亚致死水平镉的影响。鉴于此,本研究选择从更加敏感的酶活性和基因表达水平两个方面探究镉对氯菊酯毒代动力学过程的影响。相比于单独暴露于氯菊酯的情形,镉的加入对谷胱甘肽巯基转移酶、羧酸酯酶、过氧化氢酶的活性和脂质过氧化水平均不产生显著性的影响,但是与代谢相关的酶(谷胱甘肽巯基转移酶和羧酸酯酶)活性均有增强的趋势。另外一方面,镉存在时摇蚊幼虫体内与代谢相关的基因(细胞色素p450基因和谷胱甘肽巯基转移酶基因)表达水平均显著地上调。尽管与镉共暴露时并未明显改变摇蚊幼虫体内氯菊酯的毒代动力学,但是编码相关代谢酶的基因表达水平显著提高,表明摇蚊幼虫体内氯菊酯可能被更快地生物转化为毒性更小的代谢产物。该部分结果与前面结果相吻合,从机制上进一步阐释了氯菊酯和镉产生拮抗作用的原因。本论文针对珠三角城市区域沉积物对底栖动物表现高毒性,且农药和重金属是主要致毒污染物的情况,探讨了沉积物稀释方式对毒性评价的影响,系统分析了氯菊酯和镉的复合毒性效应及其产生机制,为有机物与重金属间的复合毒性研究提供了有效的工具。此外,有效地评价混合污染物的复合毒性效应及其产生机制也为环境管理者制定更加有效的环境质量基准提供科学的理论依据。


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