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基于单体多维稳定同位素技术的沉积物中持久性有机污染物微生物厌氧降解研究

黄晨晨  
【摘要】:多氯联苯(PCBs)和多溴联苯醚(PBDEs)是环境中两类典型的持久性有机污染物。虽然这两类污染物已经在全世界范围内被禁止生产和使用,但仍有大量泄漏到环境中的PCBs和PBDEs富集在沉积物中并通过生物富集、食物链传递,持续危害人体和生态健康。因此,微生物原位降解作为沉积物中这类污染物主要的自然修复途径一直是环境科学领域研究的重点内容。但由于自然环境的复杂性及研究手段的局限性,开展污染物的原位降解研究存在诸多难点。迄今为止,关于自然环境中PCBs和PBDEs的微生物降解研究主要基于污染物定性定量数据的组成分析,难以排除污染物扩散、迁移等物理过程的影响。针对以上研究问题和难点,本研究首先建立了基于气相色谱四级杆质谱联用仪(GC-q MS)的PCBs和PBDEs单体氯/溴稳定同位素分析方法(Cl-/Br-CSIA);之后,率先引入单体多维稳定同位素技术结合污染物定性定量分析、16S r RNA高通量测序和q-PCR技术等多重证据法,综合论证野外沉积物中PCBs和PBDEs的原位微生物降解过程;最后,通过脱卤功能微生物富集传代培养后开展污染物加标降解实验,深入研究沉积物中土著功能菌群厌氧降解PCBs和PBDEs的过程及机理。主要研究成果如下:(1)通过对氯、溴同位素比值计算模式、目标物浓度和扫描离子驻留时间、电压、电流、离子化能量等仪器参数的系统优化,成功建立了基于GC-q MS的PCBs和PBDEs的Cl-/Br-CSIA方法。Cl-CSIA的分析精度为0.00008~0.00068,要求采用分子离子计算模式在0.5~10.0 ppm的浓度范围内测定,最适驻留时间为20~100 ms,相对电压、电流和离子化能量分别设置为200 V、34μA和70 e V。Br-CSIA的分析精度为0.00050~0.00172,要求采用丰度最高四离子法在5~10 ppm浓度范围内测定,驻留时间设置为20~50 ms。应用本研究建立的Cl-/Br-CSIA方法成功测定了PCBs和PBDEs工业品中各单体的氯、溴同位素比值,监测了PCBs和PBDEs光降解过程中的氯、溴同位素富集因子,有望为PCBs和PBDEs的来源转化过程示踪和降解机理解析提供有力手段。(2)基于野外三个采样点沉积柱中PCBs和PBDEs的定性定量分析及微生物群落组成分析发现:三个采样点沉积柱中PCBs总浓度在垂直深度上的差异性分布模式暗示采样点3与采样点1/2可能具有不同的PCBs输入来源,而PBDEs在三个采样点沉积柱上的浓度分布模式相似;沉积柱上PCBs单位联苯上氯原子数(CPB)及手性PCBs单体异构体组成(EF值)的显著变化暗示微生物脱氯降解过程的存在,而PBDEs组成尽管都以BDE209为主,但其受体模型分析(PMF)结果却表明沉积物中的PBDEs除了电子垃圾拆解来源,还可能存在脱溴降解来源(因子5),且因子5的占比(因子5/TBDE)随沉积深度增加整体呈递增趋势;16S r RNA高通量测序及q-PCR技术在野外沉积物中检测出Dehalococcoides、Dehalobacter和Sulfurospirillum等多种潜在的脱卤功能菌,CPB与PCBs摩尔浓度归一化后的Dehalococcoides丰度(Log Dhc/TPCB)在三个采样点沉积柱中具有显著的负相关关系(p0.05),而对于PBDEs,其因子5/TBDE与潜在PBDEs脱卤菌相对丰度在三个采样点中随沉积深度增加总体呈现同步变化,该结果进一步表明沉积物中PCBs和PBDEs可能在脱卤菌(如Dehalococcoides)作用下发生了不同程度的微生物脱卤降解过程。(3)为佐证以上推测,本研究进一步分析了野外沉积柱样品中PCBs和PBDEs的单体碳、氯、溴同位素组成(δ~(13)C、~(81)Br/~(79)Br或~(37)Cl/~(35)Cl值),结果显示:随沉积深度增加部分PBDEs单体(如BDE28、37、47、49、99和153)及部分PCBs单体(PCB18、31/28、44、49、52、64、87、91、97、99、101、105、107/149、110、118和153/132等)存在显著的~(13)C、~(81)Br或者~(37)Cl的富集或者亏损现象,首次从动力学同位素效应层面为PBDEs和PCBs原位微生物降解过程提供了有力证据;PBDEs单体的δ~(13)C和~(81)Br/~(79)Br值变化、因子5/TBDE和潜在脱卤菌相对丰度之间的显著正(负)相关关系(p0.05)也进一步表明PBDEs在沉积物的埋藏过程中发生了显著的微生物降解过程;在沉积深度上,同一单体在不同沉积柱或者同一沉积柱的不同PCBs和PBDEs单体的碳、氯、溴同位素组成并非同步变化,表明实际环境中各PCBs和PBDEs单体不同的微生物降解情况。(4)土著脱卤功能微生物降解实验发现:PCB132、174和BDE47、99均发生了显著的微生物降解。PCBs主要表现为间位脱氯降解,PBDEs主要发生邻位脱溴降解。母体PCB132、174和产物PCB91、135、149在降解过程中的EF值均大于0.50,可能存在手性反转现象。QY-2降解过程中,PCB132、174和BDE47发生了显著的碳同位素分馏,碳同位素富集因子分别为–0.8‰、–1.1‰和–1.2‰。然而,BDE99没有明显的碳同位素分馏现象,可能与其自身较低的降解率有关。此外,PCB132、174和BDE47、99降解过程中都不存在显著的氯和溴同位素分馏,与野外沉积物中观测到的部分PCBs和PBDEs单体的氯和溴同位素分馏现象不符,推测可能是由于脱卤功能微生物群落结构和污染物种类等环境因素的改变造成的微生物降解PCBs和PBDEs的具体过程不同所致。本研究成功建立了基于GC-q MS的PCBs和PBDEs的Cl-/Br-CSIA方法,降低了Cl-/Br-CSIA技术的分析门槛,拓展了其应用前景。针对微生物降解PCBs和PBDEs过程,本研究率先从地球化学和微生物生态学的角度,通过多技术手段结合野外监测与实验室研究深入探讨沉积环境中PCBs和PBDEs的原位微生物降解过程及机理,研究结果对正确评估这两类污染物的自然修复潜力具有重要的科学意义,同时也为复杂环境中污染物的来源转化研究提供了一个成功的研究案例。


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