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铁锰氧化物界面反应研究及其环境矿物学意义

汤艳杰  
【摘要】: 矿物学在环境科学中的应用是当前矿物学研究的一个主要方面,矿物-水界面反应对环境中物质的循环和元素的地球化学过程起着十分重要的作用。在沉积环境中,带有表面电荷、含有变价元素的天然铁锰氧化物是典型的潜在氧化剂,能与还原性的酚类化合物发生反应,从而减轻对动植物的毒害。本文以铁锰氧化物为研究对象、以矿物-水界面反应为核心内容,在总结土壤污染发生因素及污染土壤修复技术的基础上,详细研究了铁锰氧化物与酚类化合物之间的界面作用,包括土壤中可还原溶解的铁锰氧化物总量的测定,铁锰氧化物的溶解行为以及它们与酚类化合物之间的动力学实验,并利用热带、亚热带土壤中的天然矿物与相应的合成矿物进行了系统的对比研究。 本文的研究得到了广东省自然科学基金《广东土壤与有机污染物间界面反应及污染土壤的同步修复》(编号:020615)和广东省科学院2000年度优秀青年科技人才基金《热带亚热带环境质量评价的矿物标识体系研究》的资助。 论文的主要研究成果如下: (1)土壤中铁锰氧化物与酚类化合物作用的强弱顺序分别为:氧化铁:雷州(LZ)>徐闻1(XW1)>徐闻2(XW2)>海安(HA)>湛江(ZJ)>英山(YS),氧化锰:海安(HA)>徐闻1(XW1)>徐闻2(XW2)>雷州(LZ)>英山(YS)>湛江(ZJ)。铁锰氧化物对酚类化合物的降解程度受缓冲溶液pH值的影响; (2)在pH值恒定、酚类化合物过量的情况下,针铁矿的溶解反应可用零级反应动力学方程很好地拟合,反应强度与介质pH值呈负相关关系,pH值的变化对天然针铁矿溶解反应的影响较大;在相同条件下,氧化锰还原溶解的初始阶段符合假一级反应。而后,假一级反应行为发生偏离,这可能与表观速率常数k的变化有关,升高反应温度或降低pH值,酚类化合物的k值都会增大; (3)天然针铁矿降解酚类化合物的能力高于合成针铁矿。若pH值恒定,针铁矿的质量标准化溶解速率系数随反应温度的升高而增大;若温度不变,它则随pH值的增大而减小。一般情况下,天然针铁矿的标准化系数高于合成针铁矿,pH值越小,两者相差越大。若pH值不变,两者的差值则随反应温度升高而增大,这种现象在pH值较小的情况下表现更明显; (4)在氧化反应动力学过程中,酚类化合物除与铁锰氧化物发生氧化还原作用外,还与土壤、铁锰氧化物以及其中的杂质发生诸如吸附等其它作用。在忽略吸附等作用影响的情况下,酚类化合物最初的氧化速率符合假一级反应; (5)氧化锰的还原溶解实验表明,降低pH值有利于矿物溶解,溶解强度随pH值的变化可用一级指数衰减方程很好拟合。pH值变化对软锰矿还原溶解反应的影响大于土壤中的氧化锰,pH值越小,其影响作用越显著; (6)由于酚类化合物自身还原能力的不同和结构上的差异,它们与土壤作用而被降解的程度也不一样。5种酚类化合物与土壤中铁锰氧化物发生氧化还原反应的相对强弱顺序为:邻苯二酚>对苯二酚>苯酚>3,5-二硝基水杨酸>对硝基苯酚。


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