家用蜂窝煤燃烧烟气中碳颗粒物和多环芳烃的排放特征

【摘要】：我国的大气污染属于典型的煤烟型污染，这是由我国特有的能源消费结构造成的。在我国的初级能源消费总量中，煤炭占约70％，远高于世界平均水平(27.1％)。大量的煤烟污染物不仅对人们的生存环境和身体健康构成了严重的危害，而且直接影响了区域甚至全球的气候变化。 在煤燃烧产物中，除了二氧化碳(CO_2)和二氧化硫(SO_2)外，还包含有大量的碳颗粒物(黑碳和有机碳)，其中黑碳由于能显著地影响区域和全球气候系统而倍受关注。我国是全球最大的黑碳排放国，其中煤炭的大量燃烧(尤其是家用燃煤)是我国最大的黑碳排放源。由于燃烧条件更差和没有相应的除尘装置，家用煤炉产生的煤烟污染物通常比大型锅炉高出几个数量级。有一些国外的学者对我国的黑碳排放量进行过估算，认为燃煤排放的黑碳占全部排放量的约52％，其中87％来自于家用燃煤。然而到目前为止，各种燃料(如化石燃料、生物质燃料等)在不同的燃烧条件下的黑碳排放系数还缺乏相应的研究，例如不同成熟度的煤在各种家用燃烧条件下(以原煤、煤球或蜂窝煤的形式在相应的煤炉中燃烧)释放的黑碳。这直接影响了前人对我国黑碳排放量估算的准确性。 此外，煤烟中的有机碳可能包含许多具有生理毒性的化合物(如多环芳烃)。当居民室内通风条件较差时，家用燃煤产生的毒害有机物就可能严重危害人体健康。例如，云南宣威地区的高肺癌死亡率就被认为是与居民室内燃烧烟煤有关。虽然有少量的研究曾对燃煤排放的多环芳烃进行过报道，但对于煤种的选择和相应的燃烧条件等都缺乏系统性。 由此可知，家用燃煤是我国目前最值得关注的黑碳和多环芳烃的排放源。在各种家用燃煤方式中，蜂窝煤约占总燃煤量的40％，而且是政府大力推广的一种清洁煤燃烧方式。因此，本文工作选择了成熟度不同的五种煤，即陕西焦坪弱粘煤、云南宣威焦煤、河南义马焦煤、河南新安贫瘦煤和湖南永兴无烟煤，将它们制作成蜂窝煤并在普通的蜂窝煤炉中燃烧，通过一套自行设计的烟气采集装置对蜂窝煤燃烧烟气进行了采集和相应的分析。采样器分为两种，其中一台采样器能同时收集烟气中的颗粒物和气相有机物，而另一台采样器能将颗粒物按粒径大小划分为六个阶段(＞7.2，3.0-7.2，1.5-3.0，0.95-1.5，0.49-0.95和＜0.49 μm)，用以研究烟尘颗粒物的粒径分布特征。颗粒物样品(玻璃纤维滤膜)中的黑碳和有机碳的含量用热—光法有机碳／元素碳(OC／EC)分析仪测定，而颗粒相和气相样品中的多环芳烃在经过预处理后用GC-MS进行检测。根据蜂窝煤的实际燃烧重量分别计算了五种煤在以蜂窝煤形式燃烧的条件下黑碳、有机碳和多环芳烃的排放系数，并结合煤种的差异和燃烧方式对它们进行了讨论。最后根据我国家用蜂窝煤 家用蜂窝煤燃烧烟气中碳颗粒物和多环芳烃的排放特征 的使用量对颗粒物、黑碳、有机碳和多环芳烃的年排放量进行了初步的估算。 本论文研究结果表明:不同成熟度的煤种在家用蜂窝煤燃烧方式下的颗粒 物、黑碳、有机碳和多环芳烃的排放系数差异明显，其中，无烟煤的各种污染物 排放系数均比烟煤低很多倍，焦煤燃烧的各种排放系数在几种烟煤中最高，两种 焦煤(宣威煤和义马煤)之间的差异不大;燃煤烟气中颗粒物和多环芳烃的粒径分 布都以亚微米级为主，计算得到的质量中值粒径均在0.3林m左右，也就是说家 用燃煤烟气可能会对人体健康造成极大的危害;尽管燃煤烟气的温度在采样时己 降至室温，但仍有大部分的多环芳烃(主要是3环多环芳烃)存在于气相之中，而 各种毒性参数的计算结果表明，这些燃煤烟气中的多环芳烃毒性主要集中在颗粒 相;虽然以其它的燃烧形式(如原煤、煤球等)的家用燃煤的黑碳排放系数还需要 作进一步的工作，根据本文得到的各种煤以蜂窝煤形式燃烧的黑碳排放系数可以 计算出我国部分家用燃煤黑碳排放量;并且可以看出，前人有关我国黑碳排放量 的估算值可能偏高。