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热液条件下CO_2与H_2反应产烃的实验研究

季福武  
【摘要】: 查明热液条件下CO_2和H_2能否发生费托合成反应形成烷烃,以及所形成烷烃产物的种类和需要的条件,对于认识地质环境中非生物成因的烷烃、评估地质环境中费托合成烃的潜在资源价值以及理解海底热液生命起源学说,具有十分重要的科学意义。 本文首先分析了热液条件下CO_2和H_2形成烷烃反应的热力学特征。结果显示:在较大的温度和压强范围内,CO_2和H_2形成烷烃反应的吉布斯函数变小于零,反应是可行的,且以低温和高压条件最为有利;反应平衡时,产物以CH_4为主,其它烷烃的含量较低。 热液条件下,由CO_2和H_2合成烷烃反应的最关键问题是该反应存在动力学障碍,若没有合适的催化剂,该反应难以进行,因此,迫切需要选择合适的催化剂以使得反应进行,以及在反应非平衡状态下得到较高含量的多碳数烷烃。为此,本文在前人合成CH_4、C_2H_6和C_3H_8的基础上开展实验工作,尝试合成其它的多碳数烷烃。实验在钛高压釜中于300℃、30MPa封闭条件下进行。实验中,以NaCl溶液模拟热液;以间接或直接的方式提供H_2和潜在的催化剂;以~(13)C标识的NaH~(13)CO_3经酸化提供CO_2,用来对反应产物进行示踪和识别。 以COCl_2·6H_2O、Fe和NaH~(13)CO_3为实验材料的同位素示踪实验结果显示,在85天的反应过程中,NaH~(13)CO_3水解产生的~(13)CO_2与Fe和H_2O反应产生的H_2发生反应,形成了C1~C5的烷烃。在以Fe、Fe-Co氧化物和NaH~(13)CO_3为实验材料的实验中,以及在以Fe和NaH~(13)CO_3为实验材料的实验中,均得到了由CO_2和H_2反应形成的C1~C5的烷烃。这些实验结果表明,只要存在合适的催化剂,热液条件下的CO_2和H_2不仅能够反应形成CH_4、C_2H_6和C_3H_8,而且还能够反应形成C_4H_(10)和C_5H_(12)。 以含Co磁铁矿(Co/Fe=1/3)、H_2和NaH~(13)CO_3为实验材料的实验结果表明,在含Co磁铁矿的催化作用下,热液中的CO_2和H_2能够发生费托合成反应形成C1~C5的烷烃,并且,正构丙烷、丁烷和戊烷的含量符合Anderson-Schulz-Flory分布。矿物催化性能的对比分析表明,含Co磁铁矿中的Co是催化的活性中心,所以不同Co含量的含Co的磁铁矿应对反应形成C1~C5的烷烃具有催化作用。磁铁矿是常见的天然矿物,并且常常含有Co。因此,含Co的磁铁矿是继镍铁矿和铬铁矿之后被发现的又一费托合成的天然矿物催化剂,并且具有较强的链增长催化能力。


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