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铁锰氧化物/水界面有机污染物的氧化降解研究

刘承帅  
【摘要】: 为了了解自然环境特别是自然水体环境中有机污染物的环境化学行为,本论文利用自然界中本身存在且含量较高的铁锰氧化物来降解目标有机污染物2-硫醇基苯骈噻唑(2-Mercaptobenzothiazole,MBT),以期在深入研究铁氧化物—草酸体系和锰氧化物对MBT的氧化降解机制和各种因素对降解影响的基础上,了解自然环境中特别是水体环境中有机污染物的环境地球化学过程,并为有机污染环境的修复提供基础资料和新的技术手段。 铁氧化物—多羧基有机酸多相光化学体系可以模拟自然土壤矿物/水界面、自然水体毒害有机物的光化学降解过程。自然环境中,铁氧化物与水溶性有机物(DOM)相互作用,还原溶解形成溶解态与吸附态铁—多羧基有机酸光活性物种,其中以草酸铁配合物的光活性最高。植物根系分泌物中含有较高浓度的草酸、柠檬酸等多羧基有机酸。以草酸为例,研究了铁氧化物—草酸多相光化学体系中,MBT光化学降解的主要影响因素,包括铁氧化物剂量、有机酸浓度、pH值、光强度、过渡金属离子等;发现铁氧化物表面草酸铁配合物[=Fe(C_2O_4)_n]~((2n-3)-)的存在状态是体系效率的一个决定性因素。研究了铁氧化物—草酸体系有机物降解过程中pH值、草酸浓度、Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)物种的变化规律。从分子水平揭示了铁物种的氧化还原循环、活性氧物种(H_2O_2,O_2~(-·),HO~·,C_2O_4~·)的产生和转化、有机物光化学降解等过程的耦合机理。为深入理解土壤中铁氧化物界面毒害有机物的转化机理,揭示铁物种的土壤化学过程提供了新的思路。 锰氧化物界面氧化反应与还原溶解受到国际环境化学与土壤化学的广泛关注。锰氧化物具有较强的氧化活性。自然环境中,锰氧化物与有机污染物的降解过程密切相关。我们合成了多种不同结构的锰氧化物,研究了不同pH、锰氧化物剂量、MBT初始浓度、温度条件下,锰氧化物界面MBT的氧化降解动力学与热力学。发现界面有机污染物被有效降解与矿化的同时,Mn(Ⅳ)或Mn(Ⅲ)被还原溶解生成Mn~(2+)。建立了一个描述锰氧化物界面有机污染物降解速率与有机物初始浓度、锰氧化物剂量和体系pH值之间关系的动力学模型;发现氧化锰的活化能与其氧化活性呈负相关;探讨了锰氧化物结构性质与动力学参数、表观活化能的关系。分析了影响锰氧化物界面氧化反应的主要因素,发现有机酸和还原性金属离子对锰氧化物氧化降解有机污染物有抑制效果;探讨了界面污染物转化与土壤锰化学过程的相互关系。


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