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富烧绿石人造岩石和锆英石固化模拟锕系废物研究

杨建文  
【摘要】:本研究以从高放废液中分离产生的锕系废物为研究对象,采用国 际上研究较少的烧绿石为包容锕系核素的主体矿相,系统地进行了富 饶绿石人造岩石固化体固化锕系废物的研究,证实了烧绿石具有优越 的性能,是包容锕系核素的合适矿相。并初步进行了以天然锆英石为 原料制备包容锕系废物锆英石固化体的研究,阐明了此种新的工艺路 线的可行性。 研究中以钕(Nd)和铀(U)分别模拟三价和四价锕系核素,设 计了包容量为32~50wt%的富烧绿石人造岩石固化体配方,采用的矿 相组合为 85wt%烧绿石,5wt%碱硬锰矿和 10wt%的金红石。测试表 明,所制备的固化体具有很好的物理性能,高的体积密度(>5.1g/cm~3), 高的硬度(≥947kg/mm~2)和较少的气孔(<2 %)。 采用PCT、MCC-l和本研究建立的模拟地质处置条件浸泡方法对 固化体的抗浸出性能进行了测试,其质量和元素归一化浸出率均低于 或等于富钙钛锆石人造岩石固化体和Synroc-C的浸出率,并且固化体 表面所受的侵蚀极小,其主要元素的浸出深度小于100nm,地质介质 的存在会加剧固化体中元素(Ti,U)的浸出,但固化体表面仍无明显 侵蚀,说明固化体具有较好的抗浸出性能。 利用扫描电镜(SEM)和国际上尚没有应用于人造岩石固化体研 究的正电子湮灭技术(PAT)以及国际上新开展的放射热分析(ETA) 对固化体的浸出表面进行了研究,结果表明浸出后固化体表面有Ti-o 膜形成,使固化体表面致密,Ti-o膜和极耐浸出的钛氧网络结构的共 同作用可阻止固化体进一步的侵蚀。浸出机理的研究表明固化体中元 素的浸出是一个多因素共同作用的复杂过程,并给出了固化体中主要 元素的浸出模型。 采用 XRD、SEM/MDS和 TEM/EDS对实际制备固化体的矿相组合、 微观结构、元素分布和矿相化学组成进行了分析。研究结果表明,固 互 +回原于 学研究耽俗士研玩止学位论又 化体中矿相组合基本上与设计目标一致,烧绿石为主要矿相。在本研 究的制备条件下,固化体固相反应较完全、矿相结合致密、孔隙较少, 矿相晶粒较小(<lpm厂 晶相发育较好,结合紧密,晶界极窄。但存在 少量包容很少废物离子的团聚体(乏 100 p m入 造成废物离子的不均匀分 布.基体中主要由两种不同化学组成的烧绿石组成,存在少量非设计 目标相(晶质铀矿和钛铀矿人 团聚体主要由两种不同化学组成的金红 石相组成,还存在少量的碱硬锰矿,低包容量时还存在钙钛铝石。通 过对矿相化学组成的分析,得出了实际固化体中基体烧绿石相和相对 含量较高的金红石和晶质铀矿的化学式,对烧绿石相确定了其离子取 代和价态补偿的规律。 利用我院串列粒子加速器,在国内率先开展了重离子辐照模拟固 化体a衰变自辐照损伤对固化体的抗辐照性能的研究,结果表明,富 烧绿石固化体具有较好的耐辐照性能。X射线衍射(XA13)和透射电 镜选区电子衍射(TEM/SAED)分析得到基体烧绿石相的蜕晶质剂量 为0.sdpa,比钙钛铝石(.3~0.4dpal高。PAT分析表明重离子辐照的造 成的缺陷主要为大的空位团缺陷,蜕晶质后辐照仍使缺陷增加。io 和PAT对辐照后样品的退火研究表明,缺陷可在一定程度上得到修复, 烧绿石相在900’C之前可恢复其晶体结构,但固化体中辐照所造成的缺 陷在1200℃仍没有完全恢复。 对包容模拟铡系元素的铬英石固化体的初步研究表明,以天然铬 英石为原料,采用人造岩石的制备工艺,通过固相反应使废物离子包 容于桔英石矿相的方案是可行的,所制备的铅英石固化体具有较好的 抗浸出性能和耐辐照性能。但是在制备中由于铬英石原料颗粒较大, 影响了固相反应的进行,造成固化体的密度较低、孔隙多,这问题今 后可以通过降低原料颗粒的尺度和改进制备工艺条件来解决。


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