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常温催化氢氧化合过程研究

邵明昶  
【摘要】: 本论文比较地系统研究了,在常温下采用疏水催化剂催化氢氧化合生成水的 新型工艺方法。主要研究内容可分为三个部分:大粒径疏水催化剂制备方法的探 索,常温下在贵金属铂上氢氧化合反应的宏观动力学,常温催化氢氧化合工艺研 究。 本实验室拥有长期研究、开发疏水催化剂的经验,在此基础上,本论文重点 探索了采用PTFE(聚四氟乙烯)疏水材料制备大粒径疏水催化剂的方法。该方 法以PTFE为疏水剂和粘合剂把载铂炭粉负载到三氧化二铝载体表面,再经过干 燥、烧结等步骤,得到大粒径疏水催化剂。其中,把载铂炭粉和疏水材料负载到 三氧化二铝载体表面是关键问题,本论文把载铂炭粉和PTFE分散液适量混合, 一次性完全负载到定量三氧化二铝载体表面,负载效果牢固、均匀。该制备方法 可以方便地制得大粒径的疏水催化剂。 本论文从化学反应工程的角度,在常压,20-90℃温度范围内,研究了 Pt/SDB(苯乙烯-二乙烯苯的聚合物)催化氢氧化合反应的宏观动力学。反应混合气 体中氧气含量大大过量,反应对氧气浓度的影响可以忽略。实验表明,在该实验 条件下,反应对氢气为表观一级反应,并且温度对反应速率常数的影响服从阿仑 尼乌斯公式,反应的表观活化能为21. 12kJ/mol,这与有关文献结论相符合。按 照质量作用定律建立了速率方程,为后面的连续性方程的建立奠定了基础。 详细研究了冷却方式、惰性填料、反应温度、空速和催化剂用量等工艺条件 对氢氧化合过程的影响。实验表明,在本实验体系中,采用间接冷却时转化率稍 高于直接冷却。同时还表明,内循环冷却水不会造成Pt/SDB疏水催化剂中毒, 对催化剂的活性无重大影响,采用直接冷却是可行的。在催化剂床中混入不锈钢 惰性填料,对床层的传热、提高转化率均有明显作用。而且加入的填料越多对传 热越有利,但是超过一定量后,对转化率有不利影响,因此本论文一般选择催化 剂与填料体积比为1:1。反应温度升高有利于加快反应速率,本研究选择80℃为 最佳实验温度。在<0. 4m3/h流速范围内,转化率随空速的增大线性降低。催化剂 是催化工艺的最重要的影响因素,实验表明,催化剂用量的微小变化都可以引起 转化率的大幅度变化。在条件实验和宏观动力学实验的基础上,采用等温活塞流 中闷比丁能科学U大阶灿1-学位论义 模型,以质量守恒定律为基础,建立了反应体系的连续性方程,在本研究体系中 该连续性方程是一阶常微分方程。用该方程处理 80 C条件下的实验数据,计算 得到的速率常数变化不大,可以认为理论处理是合理的。该方程关联了催化剂用 量、反应气体流速和转化率三个重要工艺条件,是反应器的设计必需的基本方程 之一。


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