收藏本站
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

高放固化体处置条件下的浸出和模型研究

张华  
【摘要】:高放废物固化体的安全处置,对保护生态环境和核能可持续发展具有重要意义。本工作研究模拟低氧地质处置条件下的玻璃固化体的浸出行为,对浸出后样品作了分析测定;采用地球化学模型和蒙特卡罗法作了模拟玻璃固化体的浸出行为研究;并用自蔓延高温合成法包容锶,对固化体的性能作了测定。 本文采用静态浸出实验研究高放废液玻璃固化体在低氧模拟地质处置条件下的浸出行为。浸出液分析结果表明,不论是玻璃固化体质量损失率,还是单一元素(B、Na、Si、Al和其它元素)的浸出率都先呈指数递减规律变化,达到平衡后,低氧条件的浸出率比大气体系中的浸出率低,达到(10~(-4)~10~(-5)(g/cm~2·d)),表明低氧条件减缓玻璃固化体的腐蚀速率。X射线衍射分析和扫描电镜测定表明,90℃条件下玻璃固化体表面没有明显的衍射峰;150℃条件下,182天后玻璃表面有微弱的衍射峰出现。X-射线能谱分析表明是Ca-Si-Al-Fe-(P)氧化物的混合物晶粒。玻璃固化体在150℃和90℃条件下的浸出不属于单纯离子扩散或网络溶解控制过程,而是两者或者更多因素共同控制的过程。玻璃体中主要元素Si在90℃和150℃条件下的浸出,也是离子扩散和网络溶解两者或更多因素共同控制的过程。Na和B元素在90℃条件下浸出属于离子扩散控制过程。 本文对玻璃固化体和富烧绿石型人造岩石在多种地质处置介质条件下的浸出行为进行了研究。样品质量损失率分析显示,富烧绿石样品在五种模拟地质介质中仍保持较低的浸出率,显现良好化学稳定性。花岗岩+Fe_3O_4和膨润土+Fe_3O_4两种模拟介质对固化体浸出率的影响大于其他三种介质的浸出率,在这两种地质介质中,固化体样品的浸出率在开始半年内比它在其他介质中的浸出率明显偏高。矿相分析和表面形貌观察表明,Fe_3O_4介质有加速固化体样品腐蚀的作用。X-射线能谱分析结果表明,U和Ba元素在固化体表面略有富集,Ca和Ti元素在固化体表面略有贫化,而Al和Zr元素在固化体表面的含量基本没有变化。玻璃固化体样品分析 吃,中国原子能科学研究院博士学位论文 结果显示,膨润土体系有增加玻璃腐蚀的倾向。X一射线能谱分析表明,在玻璃样品 表面ca、Fe和Al元素呈富集,si和Mg元素略有浸出,Na元素基本完全浸出, 这同其他浸出实验结果一致。 本文采用地球化学模型PHREEQC(version2.7)对玻璃固化体在低氧、温度为 150℃和90℃、浸出剂分别为去离子水和模拟地下水的四种实验条件下的浸出体系 进行了研究。计算了浸出液中主要元素的浓度和沉积相的生成,并将计算结果同实 验结果进行了比较。比较结果显示,计算得出的浸出液元素浓度同实验数据十分接 近,计算生成的沉积相的成分同分析结果较为一致。表明浸出液达到平衡后,溶液 中浸出元素的浓度不仅同浸出剂中离子浓度相关,而且同生成的沉积相密切相关。 采用PHREEQC模型,从溶液化学平衡的角度,较好地对玻璃固化体浸出液浓度和 沉积相生成进行计算,提供了研究玻璃固化体浸出行为的有效工具。 本文用蒙特卡罗法,设计了模拟玻璃固化体在水溶液中浸出行为的计算模型。 采用这一模型对玻璃固化体的浸出行为进行了模拟计算,得出了玻璃固化体的腐蚀 深度。这一计算结果同实验结果比较,前14天有较好一致性。研究了不同510:含 量五种玻璃固化体的浸出行为,显示5102含量越多,玻璃固化体的耐腐蚀性越好。 还研究了不同离子交换几率对玻璃固化体浸出行为的影响。结果说明,当离子交换 几率低于逆向反应几率时,玻璃固化体的腐蚀程度降低;当离子交换几率高于逆向 反应几率时,玻璃固化体腐蚀加快。蒙特卡罗法从微观角度上研究玻璃固化体的浸 出行为,对玻璃固化体的浸出机理研究提供有价值的方法。 本文对自蔓延高温合成法固化放射性废物进行了初步探讨。研究了自蔓延高温 合成法固化Sr,对得到的固化体进行矿相分析,物理性质(硬度、孔隙率、密度等) 和浸出率测定,研究了该种方法对腮的最大包容率。研究结果显示,自蔓延高温法 可以较好的包容放射性废物Sr,最大包容量可达到35wt%。固化体的物理性质和化 学性质都较好满足固化放射性废物的要求,表明自蔓延高温法是一种有前途的固化 放射性废物的方法。 本研究所作的高放废液玻璃固化体在模拟地质处置条件下(低氧条件和多种地 质介质)的浸出行为研究,采用了低氧条件和多种模拟地质介质,包括北山预选厂 呱,中国原子能科学研究院博士学位论文 址的花岗岩、膨润土、水泥和Fe304(容器腐蚀产物)作为浸出介质,模拟地下水 和去离子水作为浸出剂,90℃和巧0℃两种浸出温度;采用了地球化学模型 PHREEQC(version2.7)研究玻璃固化体浸出液中主要元素的浓度以及沉积相的生 成;采用蒙特卡罗法建立玻璃固化体的计算模型,对玻璃固化体的浸出行为进行研 究;采用了自蔓延高温法固化铭,这些工作都是当前国际上比较前沿的研究课题, 采用了先进的分析测试技术,并且作了大量计算,得出了理论上和实践上有意义的 结果。 关键词:高放废液,玻璃固化体,富烧绿石,人造岩石,地质处置,地球化学模型, 蒙特卡罗法,自蔓延高温法,钙钦矿


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 王驹;香山科学会议召开“高放废物地质处置学术研讨会”[J];辐射防护通讯;2005年05期
2 刘超;;加拿大公布有关深层地质处置库的文件[J];国外核新闻;2009年02期
3 卜灵;日本公司同瑞士公司签订放射性废物处置协议[J];国外核新闻;1996年05期
4 范智文,谷存礼;一些国家高放废物地质处置安全评价介绍[J];辐射防护;1997年04期
5 伍浩松;俄罗斯待选的最终地质处置库[J];国外核新闻;2002年01期
6 王驹,陈伟明,苏锐,范洪海;我国高放废物地质处置研究[J];原子能科学技术;2004年04期
7 王驹;美国高放废物地质处置的管理与进展[J];辐射防护;1998年03期
8 徐国庆;郭琨;;放射性废物地质处置中的几个地质术语应用的探讨[J];辐射防护通讯;1991年03期
9 何赣溪;放射性废物概述[J];工科物理;1998年06期
10 王青海,李晓红,靳晓光;放射性废物处置中的地质学问题及研究现状[J];重庆大学学报(自然科学版);2003年04期
11 刘平辉,管太阳,王勇,黄国夫,余运祥;陆地中低放核废物地质处置的发展与现状[J];华东地质学院学报;2000年03期
12 刘晓东;;《核废料地质处置》[J];世界核地质科学;1989年02期
13 侯芳;阳泽雄;;高放废物地质处置的研究进展[J];科协论坛(下半月);2009年12期
14 徐国庆;加拿大和美国高放废物地质处置研究概况[J];世界核地质科学;2001年03期
15 陈璋如;;核废物地质处置进展[J];世界核地质科学;1992年04期
16 李培忠;核废料地质处置天然类似物研究及其意义[J];核动力工程;1994年02期
17 罗嗣海;钱七虎;王驹;刘晓东;赖敏慧;杨普济;;高放废物地质处置的成本估算[J];铀矿地质;2008年03期
18 刘月妙;李玉成;;我国高放废物地下处置学术研讨会在甘肃敦煌-玉门召开[J];辐射防护;2009年01期
19 温志坚;;高放废物地质处置中的工程材料[J];世界核地质科学;2009年01期
20 楼凤升;徐国庆;;浅谈核废物的地质处置[J];世界核地质科学;1986年02期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 马鸿宾;胡蓉;张威;李廷君;;我国高放玻璃固化体地质处置的工程屏障方案研究[A];第三届废物地下处置学术研讨会论文集[C];2010年
2 高敏;黄树桃;王树红;钟霞;;高放废物地质处置元数据设计与编辑模块开发[A];第三届废物地下处置学术研讨会论文集[C];2010年
3 李培楠;朱合华;王驹;钟霞;李晓军;;高放废物地质处置三维地学信息系统初探[A];第三届废物地下处置学术研讨会论文集[C];2010年
4 ;前言[A];高放废物地质处置研究进展——核工业北京地质研究院论文集[C];2004年
5 杨仲田;梁栋;孙庆红;范智文;;高放废物地质处置安全评价的模拟与验证试验研究初步建议[A];第三届废物地下处置学术研讨会论文集[C];2010年
6 王嫒;;CO_2地质处置的研究进展[A];中国力学学会学术大会'2009论文摘要集[C];2009年
7 赵春虎;李国敏;郭永海;王驹;黎明;;甘肃北山区域地下水流动特征[A];工程地质力学创新与发展暨工程地质研究室成立50周年学术研讨会论文集[C];2008年
8 魏方欣;;高放废物地质处置围岩安全性探析[A];第三届废物地下处置学术研讨会论文集[C];2010年
9 梁卫国;吴迪;郝书平;;二氧化碳特性及其煤层地质处置研究[A];第二届废物地下处置学术研讨会论文集[C];2008年
10 刘晓东;王长轩;;高放废物地质处置不确定性的探讨[A];第二届废物地下处置学术研讨会论文集[C];2008年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 张华;高放固化体处置条件下的浸出和模型研究[D];中国原子能科学研究院;2004年
2 韦红钢;核素在高放废物地质处置预选场的迁移行为研究[D];中国地质大学(北京);2012年
3 周来;深部煤层处置CO_2多物理耦合过程的实验与模拟[D];中国矿业大学;2009年
4 李寻;基于高放废物深地质处置的溶质运移研究[D];浙江大学;2009年
5 钱丽鑫;高放废物深地质处置库缓冲材料[D];同济大学;2007年
6 孙文静;膨胀性非饱和土的水力—力学性质及其弹塑性本构模型[D];上海大学;2009年
7 王青海;HAE放射性废物预选处置场地地下水运动特征及核素~(90)Sr迁移行为研究[D];成都理工大学;2002年
8 殷黎明;甘肃北山花岗岩节理水力、力学特性研究[D];中国科学院研究生院(武汉岩土力学研究所);2008年
9 崔素丽;混合型缓冲回填材料膨胀特性研究[D];兰州大学;2012年
10 李鹏;掺杂模拟核素铈离子的玻璃/玻璃陶瓷固化体的结构控制与性能研究[D];浙江大学;2013年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 程刚;高温劳动保护立法研究[D];西南政法大学;2008年
2 赵飞;核废料处置库近场热—水—力耦合分析及缓冲材料的参数敏感性分析[D];上海大学;2012年
3 吴晓东;高放废物在地质处置中核素迁移数值模拟研究[D];东华理工大学;2012年
4 高敬;甘肃北山候选场址花岗岩体节理几何特征和组合形态研究[D];中国科学院研究生院(武汉岩土力学研究所);2009年
5 宋志鑫;~(99)Tc在膨润土材料中的吸附和扩散行为研究[D];中国原子能科学研究院;2007年
6 王建林;防渗帷幕对某处置库水文地质条件影响研究[D];成都理工大学;2012年
7 汪冰;Tc在北山花岗岩中吸附和扩散行为研究[D];中国原子能科学研究院;2002年
8 肖婕;层状锂锰氧化物作为锂二次电池正极材料的研究[D];武汉大学;2004年
9 管后春;单个粗糙裂隙中水流与溶质运移试验研究[D];合肥工业大学;2006年
10 陈士军;交叉裂隙水流及溶质运移机理实验研究[D];合肥工业大学;2006年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 古新萍;我国高放废物地质处置研究目标和主要任务[N];大众科技报;2005年
2 记者 滕艳;17个高放废物地质处置项目启动[N];地质勘查导报;2007年
3 记者 孙宇浩;高放废物地质处置研究开发项目启动[N];中国矿业报;2007年
4 王海清 沈洋;中俄高放废物处置研究进入实质性合作期[N];中国矿业报;2006年
5 任黎明;我国核废物地质处置研究亟待提速[N];地质勘查导报;2006年
6 王豫庆;高放废物地质处置研究开发工作全面启动[N];大众科技报;2006年
7 重商;重庆高温法征求意见[N];中国改革报;2007年
8 张立亭 江光亮 本报记者  李劼;中俄高放废物处置首次实质性合作在东华理工学院启动[N];抚州日报;2006年
9 ;消费品鉴别全攻略之化妆品篇[N];中国信息报;2005年
10 本报记者 郑惠荣;专家呼吁:淘汰氢氟酸提纯天然石墨工艺[N];中国建材报;2006年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978