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~(99)Tc在膨润土材料中的吸附和扩散行为研究

宋志鑫  
【摘要】: 随着核电事业的发展,到2010年中国积累的乏燃料将达到1000吨。在2020年以后,预计每年都将卸下近千吨乏燃料。随着处理后产生的高放废物越来越多,中国面临的压力会逐步凸显,因此必须对此进行研究并加以妥善解决。目前一般认为深地质处置是一种处理高放废物的较为可行的方法。经过深地质处置后的高放废物,随着时间延长,由于地下水的侵蚀,地质状况的改变等各种原因,废物库以及废物包装体的完整性必然会被破坏。各种放射性核素会随着地下水而迁移到生物圈中。因此对放射性核素的迁移行为和规律的研究是高放废物处置的一个十分关键的问题。长寿裂变产物~(99)Tc是高放废物的主要成分之一。由于其毒性大,半衰期长,一直是研究的重点,在高放废物地质处置安全及环境评价中占有重要的地位。 在大气和低氧条件下用批式实验法研究了采用北山地下水时,~(99)Tc在内蒙古高庙子膨润土中的吸附行为,并在大气和低氧条件下用恒定源法研究了~(99)Tc在膨润土中的扩散行为,研究结果表明: 大气条件下,~(99)Tc在膨润土中的吸附分配系数很小,而在低氧条件可以增大~(99)Tc在膨润土中的吸附分配系数,在大气条件下和低氧条件下的吸附分配系数分别为1.117ml/g和109ml/g; 在实验的pH范围和SO_4~(2-)浓度范围内,~(99)Tc在膨润土中的吸附分配系数变化不大;在膨润土中加入FeO能大大提高~(99)Tc在膨润土的吸附,FeO的加入量为1%、5%和10%时,其大气下的吸附分配系数分别为7.42 ml/g,83.9 ml/g,127ml/g;而低氧下的Kd值则分别为216.31ml/g、250.18 ml/g、319.47 ml/g。 在恒定源扩散实验中,测得的在大气和低氧条件下,~(99)Tc在纯膨润土中的扩散系数分别为1.64×10~(-9)m~2/s和6.07×10~(-10) m~2/s;在大气和低氧条件下,~(99)Tc在添加了20%石英砂中的膨润土中的扩散系数分别为3.64×10~(-9)m~2/s和7.00×10~(-10)m~2/s;在大气条件下,~(99)Tc在添加了1%FeO的膨润土中的扩散系数为5.91×10~(-11)m~2/s。 结果显示,在大气条件下,~(99)Tc在膨润土中的迁移速度比低氧条件下的大;~(99)Tc在加入石英沙的膨润土中的迁移速度比纯膨润土中的迁移速度大;膨润土中加入还原铁粉后,扩散系数会减小; 本实验用北山真实地下水作为实验介质,高庙子膨润土作为实验材料,得到了在真实地下水中~(99)Tc的分配系数、还原剂可以明显增大~(99)Tc的分配系数等有意义的结果;;实验结果将对地下实验室和处置库场址的选择和安全评价提供参考价值。


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