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TATB晶形控制及对取向的影响

张浩斌  
【摘要】:作为美国能源部目前批准的唯一的单质钝感炸药,1,3,5-三氨基-2,4,6-三硝基苯(TATB)对热、光、冲击波、摩擦和机械撞击等外界刺激非常钝感,在军事和民用领域已得到了广泛应用,是武器弹药钝感化工程中最重要的材料之一。但TATB基PBX存在严重的各向异性膨胀和不可逆膨胀,形稳性比较差,影响其使用性能。前期研究表明这种各向异性膨胀很可能与TATB的晶体取向有关系,而TATB基炸药中晶体取向是一种很常见的现象,如单轴压制的X-0219药柱存在19%以上晶体取向。因此,通过控制TATB晶形进而控制其取向和各向异性膨胀,研究和认识TATB基PBX晶体取向度对炸药件形变的影响规律,可为控制炸药件形变提供理论依据和新的技术途径。 本论文制备了不同形貌的TATB晶体,并初步掌握了各种因素对TATB晶形的影响作用,揭示了溶剂、非溶剂对TATB结晶形貌的影响机理。利用高温非溶剂结晶法,分别加入能与TATB形成分子间氢键、π-π相互作用、分子间相互作用的非溶剂,研究与TATB间相互作用不同的非溶剂对TATB晶形的影响。当非溶剂与TATB分子间以氢键作用为主时得到比较好的颗粒状晶体;当非溶剂与TATB分子间以π-π相互作用为主时主要得到片状晶体;而当加入的非溶剂与TATB分子间主要为分子间作用力时则得到形貌不规则且缺陷更多的晶体。 得到了通过重结晶制备颗粒状和片状TATB的条件:快速搅拌(300rpm)下,加水(或其它可形成氢键的非溶剂)使TATB在较高温度下部分析出,然后降温使其析出完全则得到颗粒状晶体;在慢速搅拌(100rpm)下不加非溶剂使TATB在降温过程中析出,或者加入可与TATB形成π-π相互作用的非溶剂则得到片状晶体。 测试了不同形貌TATB晶体的表观密度、纯度及热性能。密度梯度管测试结果表明重结晶后TATB的密度均高于原材料的密度(1.915 g.cm-3),样品密度最高达到1.9367±0.0011g.cm-3,高于文献中所得的TATB密度的最高值(1.9276 g.cm-3),接近TATB晶体的理论密度,说明通过重结晶可以制备高品质TATB,进而可以提高TATB的能量密度。重结晶所得到的不同形貌TATB晶体的DSC初始热分解温度为365.3±3.0℃,热分解放热峰为379.5±1.9℃,从中可以看出各种形貌TATB晶体的热性能相近,因此在粒径相近的情况下,重结晶不会导致TATB晶体的热性能发生明显改变。通过重结晶提高晶体的表观密度的同时,还可以提高晶体的纯度,即可提高晶体的品质,制备高品质的TATB,从而使TATB在核武器中有更好地应用。 研究了TATB粉末及药柱的取向情况。晶形对TATB的取向影响比较大,片状晶体的取向程度远强于颗粒状和普通TATB(NTATB)的取向度,相同条件下颗粒状TATB的取向度接近NTATB,因此通过控制TATB晶形可以在一定程度上控制其取向。压制方式也对TATB的取向有较大影响,单轴压制的TATB基PBX药柱中不同方向的取向程度差别明显,而等静压制的TATB药柱中这种差别则比较小。除此之外,压力大小、压制温度、药柱中同一方向的不同位置,以及粘结剂等对TATB晶体取向的影响均很小。 研究了不同形貌TATB药柱的各向异性膨胀。在-54℃—74℃之间进行热循环时,各TATB药柱膨胀程度均比较大,但随着热循环次数增多,热膨胀程度减弱。由于受TATB取向的影响,不同形貌、不同粒径的TATB药柱,膨胀程度不同,而沿不同方向的膨胀差异更明显。片状晶体和原材料TATB不可逆膨胀存在明显的各向异性,而颗粒状晶体所压制的药柱各个方向的不可逆膨胀程度基本一致,且膨胀率较小。此外,不同形貌TATB晶体相同条件下压制的药柱密度不同,原材料TATB药柱的密度比较低,远低于颗粒状和片状TATB晶体的密度,而大颗粒TATB晶体的药柱密度则最高,这主要是由于晶体密度和品质的影响。因此,通过重结晶制备颗粒状TATB,不但有助于改善TATB基PBX的形稳性,还可以提高TATB基炸药的压装密度。


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