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超临界CO_2与铀表面相互作用研究

张广丰  
【摘要】: 本论文用重量法、电化学研究方法评价了金属铀经超临界CO_2处理后的表面抗腐蚀性能,用AES、XRD等分析手段研究了超临界CO_2与金属铀表面的相互作用机理,并从热力学角度对超临界CO_2与金属铀反应的可能性进行了研究。同时也对超临界状态下CO_2的缔合性质及其PVT关系进行了研究。主要结果如下: 采用重量法,我们得到了表面经超临界CO_2处理后的铀试样在60℃、70%RH条件下的氧化动力学曲线(ΔW-t)。在一定的温度、压力、时间范围内,经超临界CO_2短时间处理的样品其抗腐蚀性能有一定的提高,但效果不很明显;经超临界CO_2和气态CO_2长时间处理的样品其抗腐蚀性能显著提高。结果表明钝化膜的厚薄对抗腐蚀性能有一定的影响。 采用电化学方法,我们得到了表面经超临界CO_2处理的铀试样在50μg/gCl~-中的阳极极化曲线和自腐蚀电流等抗蚀评价指标,结果表明经超临界CO_2处理后的铀样品其抗化学介质腐蚀性能也有一定的提高。 通过AES分析知CO_2长时间处理金属铀后其表面膜层中确实引入了一定量的碳,同时对高碳铀和低碳铀抗腐蚀性能的对比可说明金属铀表面膜层中碳的存在形式对铀试样抗腐蚀性能有很大的影响。金属铀经超临界CO_2处理后其表面膜层由UO_2、碳化铀(或含氧碳化铀)和自由碳构成,并且碳化铀(或含氧碳化铀)的生成对抗腐蚀性能的提高起着关键的作用。同时,我们用热力学计算验证了上述膜层构成的分析结果。 采用量子化学计算手段,我们研究了CO_2二聚体(dimer),证实了CO_2二聚体确实是弱结合分子,因而在超临界状态下CO_2具有很强的动力学特征。通过对铀表面的UCO_2吸附体稳定性计算表明吸附体很不稳定,CO_2或脱附,或解离成碳氧原子并进一步与金属铀反应。本文还用BWR方程关联了CO_2在超临界状态下的PVT关系,并取得了较好的关联效果。


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