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铀与水汽反应的实验研究

熊必涛  
【摘要】: 本论文用重量法研究了金属铀在水汽气氛中氧化腐蚀的动力学行为,用XPS、XRD等分析手段研究了金属铀在水汽腐蚀后的表面形貌,并从热力学和动力学角度对水汽与金属铀反应的可能性进行了理论研究。 金属铀的腐蚀实验采用重量法,在温度为50℃~90℃、湿度为32%~87%的条件下得到了相应的的氧化动力学曲线(ΔW-t)。研究表明,不同温度条件下金属铀在水汽气氛中被腐蚀,表现的动力学曲线分为三个阶段:首先是初始反应阶段,此时反应迅速,通常呈现直线或抛物线性;然后是反应平缓阶段,反应增重随时间变化缓慢;最后是一个线性反应阶段,有一个稳定的氧化反应速率常数。对最后线性反应阶段的动力学曲线进行了拟合,得到活化能约为42.899 kJ/mol,文献值为29.3-50.2 kJ/mol范围内。在较高温度下反应很快,难以明显观察到初始反应阶段,只在反应动力学曲线上可看到一个平缓转折点。 XPS分析中分别以U和O二种元素的特征峰U4f_(7/2)和OIs的峰能量值来确定元素所处的化学状态,表面反应产物经XPS分析主要为UO_2。在OIs区域观察到一个能量为530.2eV峰,该峰的位置并没有随着腐蚀时间的增加而发生明显的偏移,根据文献,530.2eV对应UO_2中OIs的电子结合能。铀原子4f能级电子的轨道自旋分裂,并分别对应于U4f_(7/2)和U4f_(5/2)。在XPS谱图上可以看到,U4f区域分别在U4f_(7/2)和U4f_(5/2)的高结合能端380.0eV和390.8eV处出现基本呈现对称性的峰,该峰指认铀的氧化物状态为UO_2。因此,可以认为铀与水汽反应所生成的氧化产物主要为UO_2。XRD分析结果也进一步证实此结论。 论文还采用量子化学计算手段,对U-H_2O体系进行了热力学性质方面的计算。研究表明,水汽易于通过U-O键的形式化学吸附到金属铀的表面,低温有利于铀水反应的进行,温度升到898K左右时UOH_2的生成反应不能自发进行,相反其逆过程将使得UOH_2分解。通过拟合OUH的全空间解析势能函数和分子反应动力学,采用准经典的Monte-Carlo轨线法计算了U+HO碰撞过程。结果表明:U+HO是无阈能的反应,主要生成UO+H。这为U在潮湿环境中的氧化腐蚀研究提供了理论依据,具有重要意义。


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