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煤与废塑料共液化处理及其氢转移的示踪研究

王力  
【摘要】:出于对环境和资源有效利用问题的考虑,本文就煤与有机废弃物共处理技术的发展和背景进行了综述,重点对国外近年兴起的煤与废塑料共液化制取清洁液体燃料和有用化学品的技术研究现状进行了详细的讨论。并结合中国的国情,指出在我国开展煤与废塑料共液化处理研究本身具有的多重意义,既降低了煤炭加工利用成本,又使这些”白色污染”得到资源化再利用,改善人们赖以生存的环境。 首先应用热重分析技术对煤与废塑料分别在氮气和氢气气氛中共热解处理进行了研究与讨论,结果表明不同塑料与先锋褐煤在氮气气氛中共热解的协同效应随塑料特征温度T_m(最大热分解速率对应的温度)值的增加而降低,不同塑料对先锋褐煤最大分解速率(dx/dt)_(max.coal)值增加的影响顺序为:聚苯乙烯(PS)聚丙烯(PP)低密度聚乙烯(LDPE)高密度聚乙烯(HDPE),这与塑料T_m值大小的顺序正好相反;先锋煤与HDPE塑料在氢气氛中的共热解和传统的煤单独加氢热解具有相似的热失重行为,共热解过程可用二步反应来描述,前段热解反应由扩散过程控制,后段由二级化学反应控制。在氢气氛中共热解时,先锋褐煤的存在又能够显著降低HDPE塑料热分解反应的活化能(E)值,并发现煤与HDPE塑料在共热解后段具有交互作用。 在上述共处理试验的基础上,对煤与废塑料的共液化进行了系统研究,详细探讨了液化反应时间、反应温度、冷态氢气压力、反应气氛、催化剂和溶剂性质对煤和废塑料共液化反应的影响。结果表明不同塑料添加入先锋褐煤或柠条塔煤均能明显提高液化转化率和油产率,降低氢气耗量。而且试验表明塑料在共液化过程中还起着供氢体的作用。对比研究了不同催化剂作为煤与废塑料共液化催化剂时的催化活性,发现粒度为-250目的钼灰能提高共液化的转化率,明显促进煤与LDPE塑料向沥青烯+前沥青烯的转化,而且用量低。在促使沥青烯和前沥青烯部分向油的进一步加氢裂解方面,微细粒级的钼灰、硫促进的氧化铁(Fe_2O_3+S)催化剂更为有效。首次利用X射线光电子能谱(XPS)对钼灰催化剂表面形态进行表征发现,钼灰表面含有单质硫。当钼灰用作煤与LDPE塑料共液化的催化剂使用后,钼灰表面35.52%的钼转化为硫化物形态(MoS_2),23.76%的硫转化为硫化物硫,以形成钼灰的催化活性形式MoS_2。此外,在煤与废塑料共液化中对不同铁系催化剂的对比研究表明,无论经过氧化处理或未


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