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持久性有机氯农药母婴机体负荷与暴露评估研究

周萍萍  
【摘要】: 持久性有机氯农药(OCPs)是一类人工合成的广谱杀虫剂,如今已经被禁用。 本研究针对我国履行POPs公约的国家实施计划(NIP)开展成效评估的需要,以世界卫生组织(WHO)推荐的母乳监测和总膳食研究为手段,对公约优先监测名单上的OCPs(毒杀芬、五氯苯、开蓬除外),开展人体负荷(母婴暴露评估)和暴露评估研究,首次获得我国代表性人群的内暴露(人体负荷)和外暴露(膳食摄入)水平数据和评估结果将作为未来成效评估的基线。 1.持久性OCPs检测方法 采用同位素稀释技术建立了测定母乳和总膳食样品中9种持久性OCPs(23个组分)的NCI-GC-MS测定方法。检测的目标化合物包括:滴滴涕及其代谢产物(p,p'-DDT、o,p'-DDT、p,p'-DDE、o,p'-DDE、p,p'-DDD、o,p'-DDD)、六六六及其同分异构体(α、β、γ、δ-HCH)、艾氏剂、狄氏剂、异狄氏剂、氯丹(氧氯丹、顺式氯丹、反式氯丹、反式九氯和顺式九氯)、七氯(七氯、顺式环氧七氯和反式环氧七氯)、灭蚁灵和六氯苯。母乳样品的提取可选用索氏提取法或加速溶剂萃取法,总膳食样品的提取可选用液液萃取法或加速溶剂萃取法。提取液的净化方法可选用GPC除脂结合固相萃取柱净化。样品净化后经VF5-5MS毛细管柱分离,以NCI-GC-MS的选择离子监测(SIM)模式进行测定。经方法学参数(线性、准确度、精密度及检测限)考察,国际比对考核证明方法准确和可靠,灵敏度高,为我国实施国家履约计划(NIP)提供了分析技术上的保证。 2.母乳样品中持久性OCPs的污染水平及母婴暴露评估 2007年在中国总膳食研究的12个省调查点(每个省包括一个城市点,两个农村点)采集初生产母乳1237份。按照各省的城市点和农村点分别混样,制备混合母乳样品24份。采用第二章所建立了的分析方法测定母乳样品中持久性OCPs多组分残留量。结果显示:DDTs、HCHs和HCB是我国母乳中主要的持久性OCPs。三种农药在我国母乳中的污染水平分别为584.3±362.3、231.8±123.4和33.1±11.1ng/g lipid wt。和已有的监测数据相比,DDTs自1983停用以来得到了很好的控制,但发现福建省有新的DDT污染;母乳中DDTs南北方污染水平有差异,南方高于北方;母乳中的DDTs污染水平与动物性食品的摄入量呈Pearson相关。母乳中HCHs的含量总体呈下降趋势。许多地区,特别是黑龙江膳食中的HCHs污染已经得到消除;动物性食品特别是水产品是人体暴露HCHs的主要途径;我国母乳中HCHs污染水平,城市高于农村。HCB是人造副产物,无论是母乳和膳食监测都表明HCB持续存在。在世界范围内,我国母乳中DDTs, HCHs和HCB含量处于中等水平。0-6月婴儿暴露于DDTs, HCHs、七氯、艾氏剂/狄氏剂,异狄氏剂,林丹和灭蚁灵的平均每日摄入估值均低于PTDI,但某些省0-6月婴儿DDTs和HCHs每日摄入估值接近甚至超过了相应的PTDI。因此,在我国持续的母乳监测持久性OCPs研究是十分必要的。 3.我国食品中持久性OCPs的污染水平与居民膳食暴露评估 采用GC-NCI-MS结合同位素稀释技术测定2007年中国总膳食研究中12个省的谷类、豆类、薯类、肉类、蛋类、水产、乳类、蔬菜和水果9类食品(共108个样品)中持久性OCPs的污染水平。结合膳食调查得到的食物消费量数据估算我国居民(成年男子)OCPs的膳食摄入量。结果显示,水产和肉类是膳食暴露持久性OCPs的主要来源。总膳食样品持久性OCPs全国平均污染水平DDT为ND-15.66μg/kg, p,p'-DDE是其主要的污染形式;HCH为ND-0.79μg/kg; HCB为0.03-2.06μg/kg;氯丹为ND-1.15μg/kg,七氯为ND-0.32μg/kg。以体重为63kg的“标准人”的每日估计摄入量(EDI) (ND=0为下限估计,ND=LOD为上限估计)与我国设定的PTDI(氯丹的PTDI为JMPR设定,HCB的PTDI为加拿大设定)相比,进行膳食暴露评估。结果为:我国居民(成年男子)体重计的膳食每日摄入量估计(下限-上限)的平均EDIDDT为0.016-2.713μg/kg body wt./day,占DDT PTDI值的0.16-27.13%;EDIHCH为0.002-0.165μg/kg body wt./day,占HCH PTDI值的0.10-8.25%;EDIHCB为0.009,占HCB PTDI值的3.33%;EDI氯丹为0.006-0.07μg/kg body wt./day,占氯丹PTDI值的1.20-14.00%;EDI七氯为0.001-0.075μg/kg body wt./day,占七氯PTDI值的1.00-75.00%。表明我国居民持久性OCPs的膳食暴露对人体健康和环境的危害风险尚在管理范围内。 4.研究展望 尽管母乳和膳食中持久性OCPs全国平均污染水平呈下降趋势,但是个别地区的母乳样品中仍存在较高的持久性OCPs的污染,且EDI超过相应的PTDI,应予以关注。需要加强并持续对全国的持久性OCPs机体负荷和膳食暴露的监测,降低或消除持久性OCPs的污染,以保护人类健康和环境。


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