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长江三角洲臭氧和气溶胶数值模拟研究

朱帅  
【摘要】:工业化革命以来,人类活动不仅直接向大气排放大量粒子,更重要的是向大气排放大量的SO_2和NO_x,SO_2和NO_x在大气中通过非均相化学反应逐渐转化成硫酸盐和硝酸盐粒子。硫酸盐气溶胶( SO_4~(2-))是影响地球大气系统能量收支的一种重要物质。SO_4~(2-)同时是一种重要的污染物和致酸物质,能引起大气污染、酸雨等一系列环境问题。对流层SO_4~(2-)主要来自于自然和人类活动所排放的二氧化硫。长江三角洲地区是我国重点经济发展中心之一,该地区经济迅猛发展,能源消耗也与日俱增。因此,对长江三角洲地区硫酸盐气溶胶的形成转换以及输送过程的研究,可以为政府制定发展目标,改善空气质量等提供科学依据,对长江三角洲地区的可持续发展具有重大意义。 本文对长江三角洲地区臭氧和硫酸盐气溶胶进行系统的数值模拟研究,主要内容包括:利用MM5对气象场进行模拟,运用区域空气质量模式CMAQ模拟该地区大气臭氧和硫酸盐气溶胶的时空变化,解释主要观测结果,从物理、化学两方面分析该地区高浓度臭氧和气溶胶形成原因,揭示影响该区域硫酸盐气溶胶浓度及其分布特征的主要因子。利用模式敏感试验,揭示上海二氧化硫源排放对区域硫酸盐气溶胶浓度的影响。 论文对长江三角洲地区光化学污染过程的模拟揭示了模拟期间该地区的臭氧及其前体物的时空变化规律。模拟结果显示上海地区的臭氧生成效率比周围区域小;上海地区排放的NOx和VOC在其下风向佘山、嘉兴地区不断累积,故该地区净臭氧生成小时累计值很高;加上风场的辐合作用也使周围地区的臭氧汇集在该地区,因此形成高浓度的臭氧。研究表明气象场对区域空气污染的分布形式起着至关重要的作用,同时也反应了在适当的风场作用下,上海地区的污染源可以对长江三角洲地区的空气质量造成很大影响。 对硫酸盐气溶胶的模拟研究发现,各液相氧化过程发生的地区并不相同。SO_2的液相氧化过程对硫酸盐气溶胶的贡献比H_2SO_4气体的凝结、核化过程大;液相氧化过程中主要是H_2O_2和O_2对SO_2的氧化。在SO_2源排放较强的上海以及浙江沿海地区,SO_2经过液相氧化生成硫酸盐,风场的输送作用使生成的硫酸盐在杭州及其以南地区累积形成高浓度硫酸盐气溶胶。由于临安距离高值中心较近,因而观测到高浓度的硫酸盐气溶胶。模式敏感试验结果显示,上海SO_2源排放关闭后,SO_2浓度减少最多的区域在上海地区,受风场影响较小;硫酸盐气溶胶减少最多的区域则随风场变化有较大的变化。上海的SO2源排放会对周围较大范围区域的硫酸盐气溶胶浓度造成影响;这种影响是通过风场将在上海地区产生的硫酸盐输送到较远地区造成的。


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