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钙镍铁钒相互作用及对USY分子筛结构的影响

黄从军  
【摘要】: 本文采用XRD、DTA、TPR、N_2-BET、XRF等方法研究了Ca、Ni、Fe、V在不同水热老化温度下对分子筛结构的影响,还考察了这些金属之间的相互作用。 实验结果表明:金属氧化物的熔点、金属离子半径、金属元素与分子筛骨架组分特别是铝的固态行为是影响与分子筛相互作用程度并进一步影响分子筛结构的关键因素。对分子筛破坏作用由大到小依次为VFeNiCa。双金属样品中,金属Ni、Fe、V之间可相互促进还原,而Ca可抑制Ni、Fe、V的还原。钙、镍对钒对分子筛结构的破坏有抑制作用。镍对铁有抑制作用,铁钒同时存在时对分子筛的破坏作用极大。多金属样品中,钙可抑制过渡金属之间的还原,钙可与过渡金属在分子筛上形成难以还原的新物相,但钙并不能减轻多过渡金属共同存在时对分子筛的破坏作用。提出了金属在分子筛上的分布模型,含钙样品符合非均匀分布,含钒样品符合均匀分布。分析了金属与分子筛作用机理,认为金属首先与分子筛中的铝作用,并进一步与骨架铝作用(含镍样品)或与骨架硅作用(含钒样品)破坏分子筛结构。


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