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铀及伴生重金属生物质吸附新材料的制备与应用研究

张永德  
【摘要】:本研究针对我国大量退役核矿山尾矿以及铀冶炼过程中放射性核素及伴生重金属废液污染环境的问题,采用农业废弃物天然稻壳为原料,通过优化吸附材料制备工艺和参数,以碳酸钠做膨化剂,使用机械膨化加工技术成功改性制备出新型吸附材料-膨化稻壳;系统研究了该吸附材料与对比材料对核素铀及伴生重金属铜、铅、镉、铬五种离子的溶液吸附特性以及吸附机理,在此基础上针对膨化稻壳的应用工艺参数进行了试验研究,取得了如下预期的研究成果和结论:(1)通过制备工艺条件的研究,控制原料加水量30.00%,进出料温度100℃和250℃,助膨化剂浓度6.00%时,制备出结构疏松和裂解度高,纤维表面光滑有序,比表面积、含水率、孔容、润湿性高,热稳定性高的吸附材料膨化稻壳。采用XRF、XPS、EDS、XRD分析表明,膨化改性促使稻壳内Si O2等网络点暴露,吸附材料细纤维含量增加,表面微孔状结构增加,半纤维素、木素等填充在微孔网络中,改性后的-OH、-CH2-、-CO-等游离基团的数量有所增加,化学吸附性能改善。(2)天然稻壳/膨化稻壳对比静态吸附实验发现,膨化稻壳最大吸附量较天然稻壳提高较大,吸附量随着初始离子溶液浓度、接触时间及溶液温度的增加而增大,达到吸附平衡的时间很短,U6+在60 min内达到吸附平衡,除核素U6+外,其他离子在30 min内达到吸附平衡,此吸附是一个快速吸附的过程。膨化稻壳对U6+离子的静态吸附平衡数据符合Freundlich吸附模型,其U6+最大吸附量为18.461 mg/g;Cu2+、Pb2+、Cr3+、Cd2+几种离子静态吸附平衡数据符合Langmuir吸附等温模型,其最大吸附量分别为18.52 mg/g、41.67 mg/g、5.084mg/g、24.39 mg/g。吸附过程符合准二级动力学模型;吸附过程由膜扩散和颗粒内扩散联合控制,颗粒内扩散速率的大小是决定整个吸附进程的关键。(3)膨化稻壳对五种U6+、Cu2+、Pb2+、Cr3+、Cd2+目标离子的吸附符合Bohrat–Adams模型,吸附容量(N0)分别达到了470.353 mg/L,509.546 mg/L,589.838mg/L,631.956 mg/L,552.018 mg/L。膨化稻壳动态柱吸附五种目标离子的吸附符合Thomas模型和Yoon-Nelson模型,其拟合参数为膨化稻壳的工业化应用提供可靠的设计参数,动态柱吸附过程的最佳控制条件是低浓度进水、低流速和增高填料层高度。(4)用盐酸做洗脱剂的脱附实验表明,膨化稻壳对U6+、Cu2+、Pb2+、Cr3+、Cd2+脱附率分别达到了89.046%、96.43%、84.18%、92.21%、83.46%;通过20次再生循环后,U6+、Cu2+、Pb2+、Cr3+、Cd2+其吸附率仍然达到一次吸附率的32.98%、41.41%、25.66%、33.23%、30.43%。(5)定量研究膨化稻壳吸附去除核素铀及伴生重金属铜、铅、镉、铬五种离子过程中离子交换和酸碱沉淀的比例,研究结果表明:膨化稻壳通过离子交换和酸碱沉淀产生的吸附量占吸附量比例分别为U6+(19.83%)、Cu2+(30.73%)、Pb2+(23.18%)、Cr3+(31.6%)、Cd2+(45.01%);推测膨化稻壳对于Cu2+、Cr3+、Cd2+的吸附化学吸附比例高,对于U6+、Pb2+离子物理吸附比例高;化学吸附机理主要为-U6+、-Cu2+、-Pb2+、-Cr3+、-Cd2+与膨化稻壳的-OH、-CH2-、-CO-官能团发生离子交换,其次与表面酸性含氧官能团发生化学还原;化学吸附中对U6+离子吸附以多分子层吸附为主,Cu2+、Pb2+、Cr3+、Cd2+四种离子以单分子层吸附为主,化学吸附产生的分子层间吸附是主要的吸附能力。通过理论分析探讨和大量的实验数据证明,改性制备的新型生物质吸附材料膨化稻壳在矿山重金属环境污染治理,特别是核矿冶核素及伴生重金属废液处理及环境修复方面具有重要的应用价值。


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